发明创造名称：镧铁合金中镧含量的测定方法
外观设计名称：
决定号：181340
决定日：2019-06-19
委内编号：1F251249
优先权日：
申请（专利）号：201510112577.6
申请日：2015-03-16
复审请求人：内蒙古包钢钢联股份有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：方慧聪
合议组组长：杨莉莎
参审员：刘文颖
国际分类号：G01N5/04
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果一项权利要求请求保护的技术方案与最接近对比文件公开的技术方案相比，存在区别技术特征，但所述区别技术特征属于本领域技术人员常规设计，且未产生预料不到的技术效果，则该方案对本领域技术人员是显而易见的。
全文：
本复审请求涉及申请号为201510112577.6，名称为“镧铁合金中镧含量的测定方法”的发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请日为2015年03月16日，公开日为2015年07月15日。申请人为内蒙古包钢钢联股份有限公司。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2017年11月20日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是权利要求1不符合专利法第22条第3款的规定。驳回决定所依据的文本为申请日提交的说明书摘要、说明书第1-56段；2017年04月07日提交的权利要求第1项。
驳回决定中引用了如下对比文件：
对比文件1：“草酸盐重量法测定镝铁合金中稀土总量”，高励珍等，稀土，第31卷 第6期，第61-66页，2010年12月，公开日期为：2010年12月31日。
驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种镧铁合金中镧含量的测定方法，其特征在于包括以下步骤：
1)用硝酸将质量为m的镧铁合金试样溶解；
2)用水稀释步骤1)所得的溶液并煮沸；
3)加入热的草酸并滴入5滴甲酚红指示剂，用氨水调至溶液由红变黄并煮沸保温10min；
4)放置2h并用定量滤纸过滤，之后用草酸-草酸铵混合水溶液充分洗涤并将沉淀转移至滤纸上并放入瓷坩埚中灰化；
5)加入马弗炉中灼烧30-40min，冷却称量m1；
镧铁合金中镧含量：WLa2O3＝m1х100％/m
式中：m1：稀土氧化物质量，g；
m：试样质量，g；
其中所述甲酚红指示剂为甲酚红的乙醇溶液；
所述硝酸为50％硝酸；
所述硝酸将镧铁合金溶解的温度为100℃；
加入的所述草酸的温度为70-80℃，浓度为10％草酸；
所述甲酚红的乙醇溶液浓度为0.2％；
所述氨水为50％氨水；
所述草酸-草酸铵混合水溶液为草酸和草酸铵分别为1％的混合水溶液；
所述灰化过程的温度为600-700℃；
所述马弗炉中灼烧的温度为800-850℃。 ”
驳回决定认为：权利要求1与对比文件1公开的技术内容之间的区别技术特征在于：1）本申请为测定镧铁合金中镧含量，镧铁合金中镧含量计算方法为：WLa2O3＝m1х100％/m ，式中：m1：稀土氧化物质量，g； m：试样质量，g；2）其采用硝酸溶解试样，使用指示剂为5滴甲酚红，甲酚红指示剂为甲酚红的乙醇溶液，调溶液PH是用氨水调至溶液由红变黄，并保温10min；洗涤沉淀使用的是草酸-草酸铵混合水溶液，沉淀转入瓷坩埚中，在马弗炉中灼烧；3）对采用的各种溶液的浓度和各种温度进行了详细的限定。基于上述区别技术特征，该权利要求的技术方案实际解决的技术问题是：如何测定镧铁合金中的镧含量。针对上述区别技术特征1），对比文件1公开的是一种镝铁合金中稀土总量的测定方法，而镝和镧均属于镧系元素，二者性质类似，根据本领域的普通技术知识，得到本申请中镧铁合金中镧含量计算方法是不需要付出创造性的劳动的。针对上述区别技术特征2），根据待测样品的性质，硝酸和盐酸均能够使待测样品溶解，且硝酸具有氧化性，因此，本领域技术人员可以根据需要选择使用硝酸溶解试样，并氧化待测试样中的二价铁。其他手段均属于本领域的常规技术手段或者在对比文件1的启示下根据测定的效果，容易想到或者经过有限的试验可以获得的。针对上述区别技术特征3），其中一部分属于本领域的常规技术手段，另一部分在对比文件1的启示下根据测定的效果，容易想到或者经过有限的试验可以获得的。因此在对比文件1的基础上结合本领域常规技术手段以获得该权利要求所要求保护的技术方案对本领域技术人员来说是显而易见的，权利要求1不具备创造性。
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服,于2018年05月03日向国家知识产权局提出了复审请求，未修改申请文件。
复审请求人认为：1、对比文件1是测定摘铁合金的稀土总量，本申请是测定斓铁合金的斓含量，测定对象不同，在得知对比文件1后，可以得到测定斓铁合金的稀土总量的技术启示，无法得到测定稀土中斓含量的技术启示，在得知稀土总量后进一步测定稀土总量中的斓含量也不是公知常识；2、本申请减少了用HZOZ氧化二价铁的步骤，具有“操作流程短、快速、高效”的技术效果，从对比文件1与本申请的测定公式可以看出这个技术效果。采用的技术手段为：利用硝酸的氧化性，采用硝酸溶解待测样品。且对比文件1没有给出利用硝酸溶解试样的技术启示，利用硝酸溶解并氧化稀土铁合金也不是常规的技术手段；3、“不难做到”为理由认为试验中各种参数的选择不具有创造性是错误的。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年07月19日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持原驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年02 月20 日向复审请求人发出复审通知书，指出：
权利要求1与对比文件1的区别技术特征在于：1）测定对象不同，相应的计算公式也不同：本申请为测定镧铁合金中镧含量，镧铁合金中镧含量计算方法为：WLa2O3＝m1х100％/m ，式中：m1：稀土氧化物质量，g； m：试样质量，g；2）步骤1-4中所用试剂不同，且溶液的浓度和温度存在差别：在步骤1中本申请采用50%硝酸溶解试样,在100度溶解；在步骤3中草酸温度70-80度，使用指示剂为5滴甲酚红，且甲酚红指示剂为0.2%甲酚红的乙醇溶液；调溶液PH是用50%氨水调至溶液由红变黄，并保温10min；在步骤4中洗涤沉淀使用的是1%草酸-草酸铵混合水溶液；3）步骤4中将沉淀转入瓷坩埚中灰化，温度为600-700度，步骤5在马弗炉中灼烧，温度为800-950度。基于上述区别技术特征，其实际要解决的技术问题为：如何测定镧铁合金中的镧含量。针对区别技术特征1），镝和镧均属于镧系元素，稀土元素性质极为相似，在酸性条件下，镝和镧等稀土离子与草酸形成草酸稀土沉淀，不容易相互分离，因此，在需要对镧铁合金中的镧含量进行测定时，本领域技术人员容易想到镝元素含量测定方法也可以适用于测定镧含量。而根据本领域的普通技术知识，得到本申请中镧铁合金中镧含量计算方法是不需要付出创造性的劳动的。针对区别技术特征2），对比文件1表一还公开了，在测定稀土总量时，采用盐酸和硝酸溶样均可，只是需要注意后续草酸沉淀稀土会破坏过氧化氢的作用，导致过氧化氢量增加，而本领域技术人员公知，一定浓度的稀硝酸，例如68%以下既有酸性也具有强氧化性，因此，本领域技术人员可以根据需要选择使用一定浓度的稀硝酸溶解并氧化试样，省略过氧化氢的使用，在此基础上选择50%的稀硝酸是本领域技术人员通过简单对照实验容易确定的。其他特征属于本领域的常规技术手段。区别特征3）是本领域的常规技术选择。因此在对比文件1的基础上结合本领域常规技术手段以获得该权利要求所要求保护的技术方案对本领域技术人员来说是显而易见的。所以，权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
复审请求人于2019年02 月25 日提交了意见陈述书，未修改申请文件。
复审请求人认为：本申请权利要求1与对比文件公开的内容相比，主要区别技术特征在于：本申请测定的是斓铁合金中斓的含量，对比文件1中测定的是摘铁合金中稀土总量；本申请采用硝酸溶液溶解试样，对比文件1采用盐酸溶解试样；本申请采用草酸一草酸按混合水溶液洗涤沉淀。基于以上主要区别技术特征，本申请技术方案实际要解决的技术问题是：如何测定斓铁合金中斓的含量。本申请利用硝酸具有氧化性的特点，采用硝酸溶解待测样品，相对于对比文件1，测定稀土元素的步骤减少了用过氧化氢氧化二价铁的步骤，取得的技术效果为：操作流程短，快速、高效。虽然对比文件1中公开了也可以使用硝酸来溶解试样，但是并没有公开使用硝酸溶解试样后的操作步骤以及使用的试剂，因为物质含量的测定工作不仅仅在于怎么溶解，还在于后续的怎么让其沉淀以及沉淀的洗涤，不同的沉淀方法和洗涤方法具有不同的技术效果。因此，本申请提供的是有别于对比文件1的稀土物质含量的测定方法，达到了对比文件1类似的技术效果，为本领域技术人员提供另外一种选择，具有明显的实质性特点和显著的进步。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
（一）审查文本的认定
复审请求人在进入复审阶段未修改申请文件，因此本复审请求审查决定所针对的审查文本为申请日提交的说明书摘要、说明书第1-56段；2017年04月07日提交的权利要求第1项。
（二）关于创造性
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
如果一项权利要求请求保护的技术方案与最接近对比文件公开的技术方案相比，存在区别技术特征，但所述区别技术特征属于本领域技术人员常规设计，且未产生预料不到的技术效果，则该方案对本领域技术人员是显而易见的。
权利要求1请求保护一种镧铁合金中镧含量的测定方法，对比文件1公开了一种草酸盐重量法测定镝铁合金中稀土总量，并具体公开了如下技术特征（参见摘要第61页1.2实验方法-第62页1.3计算公式）：准确称取试料 5.0000g(精确至 0.0001g), 置于300mL烧杯中,加 20mL盐酸 (ρ1.19g/mL), 盖上表面皿加热至试料完全溶解，冷却至室温移入 250mL容量瓶中定容。分取 10mL于 300mL烧杯中用水稀释至约150mL, 加热至沸。加入1mL过氧化氢(300g/L),在不断搅拌下加入 15mL近沸的草酸溶液(100g/L),加入 4滴间甲酚紫指示剂 (1g/L乙醇溶液),用氨水 (1 1)和盐酸 (1 1)调节pH约为1.5 ～ 2.0, 用精密 pH试纸 (0.5 ～ 5.0)检验 ,于80℃～ 90℃保温40min,冷却至室温放置 2h，用慢速定量滤纸过滤,用草酸洗液 (2g/L)洗烧杯 3 ～ 5次, 用滤纸片擦净烧杯,将沉淀全部转移到滤纸上,洗涤沉淀12 ～ 15次, 滤纸和沉淀置于已恒重的铂坩埚中,烘干 ,灰化,并在 950℃高温炉中灼烧 40min。取出,置干燥器中冷却至室温,称重,重复操作,直至恒重,随同试料做空白试验。
稀土总量以质量分数计,按下式计算：
式中：m2为稀土氧化物质量与铂坩埚的质量g；m1为空铂坩埚的质量, g；m0为空白的质量, g；m为试料的质量, g；V为试液总体积, mL；V1为分取试液体积, mL。氧化镝换算成镝的换算系数为 0.8713。
将对比文件1公开的内容和权利要求1对比可知，对比文件1中其使用的草酸溶液为100g/L（参见第61页1.2实验方法），根据其密度可以推算，其浓度为10％；对比文件1公开了在 950℃高温炉中灼烧30-40min，公开了在高温炉中灼烧30-40min的端点值；
由上可知，权利要求1请求保护的技术方案与对比文件1公开的内容相比，其区别技术特征为：1）测定对象不同，相应的计算公式也不同：本申请为测定镧铁合金中镧含量，镧铁合金中镧含量计算方法为：WLa2O3＝m1х100％/m ，式中：m1：稀土氧化物质量，g； m：试样质量，g；2）步骤1-4中所用试剂不同，且溶液的浓度和温度存在差别：在步骤1中本申请采用50%硝酸溶解试样,在100度溶解；在步骤3中草酸温度70-80度，使用指示剂为5滴甲酚红，且甲酚红指示剂为0.2%甲酚红的乙醇溶液；调溶液PH是用50%氨水调至溶液由红变黄，并保温10min；在步骤4中洗涤沉淀使用的是1%草酸-草酸铵混合水溶液；3）步骤4中将沉淀转入瓷坩埚中灰化，温度为600-700度，步骤5在马弗炉中灼烧，温度为800-950度。基于上述区别技术特征，其实际要解决的技术问题为：如何测定镧铁合金中的镧含量。
针对上述区别技术特征1），对比文件1公开的是一种镝铁合金中稀土总量的测定方法，而镝和镧均属于镧系元素，稀土元素性质极为相似，在酸性条件下，镝和镧等稀土离子与草酸形成草酸稀土沉淀，不容易相互分离，因此，在需要对镧铁合金中的镧含量进行测定时，本领域技术人员容易想到镝元素含量测定方法也可以适用于测定镧含量。此外，根据对比文件1公开的稀土总量的表示公式，由于镧铁合金经处理与草酸形成的稀土沉淀，并通过沉淀灼烧以后，实际测得的为La2O3的质量，根据本领域的普通技术知识，得到本申请中镧铁合金中镧含量计算方法为：WLa2O3＝m1х100％/m ，式中：m1：稀土氧化物质量，g； m：试样质量，g，是不需要付出创造性的劳动的。
针对上述区别技术特征2），针对步骤1中的硝酸试剂以及含量，对比文件1中是采用盐酸对待测试样进行溶解，再采用过氧化氢氧化二价铁，此外，对比文件1表一还公开了，在测定稀土总量时，采用盐酸和硝酸溶样均可，只是需要注意后续草酸沉淀稀土会破坏过氧化氢的作用，导致过氧化氢量增加，而本领域技术人员公知，一定浓度的稀硝酸，例如68%以下既有酸性也具有强氧化性，因此，本领域技术人员可以根据需要选择使用一定浓度的稀硝酸溶解并氧化试样，省略过氧化氢的使用，在此基础上选择50%的稀硝酸是本领域技术人员通过简单对照实验容易确定的。针对步骤3中的试剂种类和条件，对比文件1公开了在不断搅拌下加入 15mL近沸的草酸溶液(100g/L)，因此将草酸温度设定为70-80度是是本领域的常规技术手段；此外，对比文件1公开了加入 4滴间甲酚紫指示剂 (1g/L乙醇溶液),用氨水 (1 1)和盐酸 (1 1)调节pH约为1.5 ～ 2.0, 用精密 pH试纸 (0.5 ～ 5.0)检验。根据稀土金属与草酸形成沉淀的环境，其是在pH1.5～ 2.0条件下用草酸沉淀稀土分离铁，因此，需要对溶液的PH调节至该环境下，为了能够准确的判断是否达到此pH值，使用相应的酸性指示剂进行指示是本领域的常规技术手段，根据甲酚红的变色范围，本领域技术人员可以选择使用甲酚红作为指示剂，并通过常规实验容易根据溶液量确定合适的浓度和使用量，即使用指示剂5滴甲酚红，甲酚红指示剂为0.2％的甲酚红乙醇溶液是本领域技术人员根据常规实验容易确定的，此外，根据需要选择使用氨水为50％氨水，用氨水调溶液pH至溶液由红变黄，也是是本领域技术人员在对比文件1的基础上，根据测定需要容易想到的；而具体的保温时时间选择为10min是根据能达到反应充分的时间，根据对照实验容易获得的。为了降低沉淀在洗涤的过程中溶解度，选择使用草酸-草酸铵混合水溶液进行洗涤是本领域的常规技术手段。
针对上述区别技术特征3），在灰化和灼烧选择使用瓷坩埚，以及在马弗炉中灼烧均是本领域的常规技术选择。对于灰化过程的温度和灼烧的温度均是可以根据需要具体选择的。因此，本领域技术人员选择灰化过程的温度为600-700℃，马弗炉中灼烧的温度为800-850℃，不需要付出创造性的劳动。
因此，在对比文件1的基础上结合本领域的常规技术手段以得到该权利要求请求保护的技术方案对本领域技术人员来说是显而易见的，权利要求1不具备突出的实质性特点和显著的进步，不符合专利法第22条第3款有关创造性的规定。
针对复审请求人的意见，合议组认为：（1）针对检测对象和酸性试剂的不同，基于以上针对区别技术特征1）和2）的评述可知，镧和镝均属于镧系元素，化学性质类似，本领域技术人员容易想到可以采用同属于稀土元素含量测试的镝铁合金中稀土元素含量测量的方法测量镧铁合金中镧的含量；而对于使用硝酸溶解试样，如上所述，对比文件1公开了可以使用硝酸，并且本领域公知的是，在对钢铁稀土元素含量测试时，采用硝酸溶样能够将试样中的铁氧化为Fe3 （参见文献：工厂分析化验手册，陈必友 等，北京工业出版社，2002年9月，第59页17.稀土的测定、第62-63页），因此，在镧铁合金做好镧的含量进行测试时，本领域技术人员可以想到利用硝酸的酸性溶解试样，同时利用硝酸的氧化性可以将铁氧化为Fe3 ，通过使用硝酸溶解稀土合金，可减少用过氧化氢氧化二价铁的步骤，其可以取得的技术效果也是可以预期的。（2）对比文件1公开了采用草酸作为沉淀剂，即公开了沉淀的方法。此外，为了降低沉淀在洗涤的过程中溶解度，选择使用草酸-草酸铵混合水溶液进行洗涤是本领域的常规技术手段，并且所选用的草酸和草酸铵的浓度为常用范围。因此虽然本申请提供了另外一种选择，但是并未取得预料不到的技术效果，该选择并不能使得本申请具有创造性。因此，上述意见陈述并不能作为本申请具备创造性的充分理由。
综上，本申请权利要求1不具备创造性。
三、决定
维持国家知识产权局于2017年11月20日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定,请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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