发明创造名称：石榴石闪烁体组分
外观设计名称：
决定号：181133
决定日：2019-06-18
委内编号：1F231863
优先权日：2013-12-17
申请（专利）号：201480051687.X
申请日：2014-12-16
复审请求人：皇家飞利浦有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：张丹
合议组组长：肖鹏
参审员：曹雪娇
国际分类号：C09K11/77
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果一项权利要求的技术方案与现有技术相比存在区别特征，但是该区别特征既不是本领域为解决某一技术问题的公知常识，现有技术也缺少相应的技术启示使得本领域技术人员将该区别技术特征应用于该现有技术中以解决其存在的技术问题，则该权利要求的技术方案具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201480051687.X，名称为“石榴石闪烁体组分”的发明专利申请。申请人为皇家飞利浦有限公司。本申请的申请日为2014年12月16日，最早优先权日为2013年12月17日，公开日为2016年05月04日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2017年05月26日发出驳回决定，驳回了本发明专利申请，其理由是：权利要求1－18不具备专利法第22条第3款规定的创造性。驳回决定所依据的文本为申请人于进入中国国家阶段日2016年03月18日提交的说明书第1-13页（即第[0001]-[0062]段），说明书附图图1-11，说明书摘要及摘要附图；2017年04月01日提交的权利要求第1-18项。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种由化学式(LuyGd3-y)(GaxAl5-x)O12:Ce表示的陶瓷或多晶石榴石闪烁体组分；
其中，y＝1±0.25；
其中，x＝3±0.25；并且
其中，Ce在0.01mol％到0.7mol％的范围中。
2. 根据权利要求1所述的闪烁体组分，其中，Ce在0.05mol％到0.7mol％的范围中。
3. 根据权利要求1所述的闪烁体组分，其中，Ce在0.1mol％到0.7mol％的范围中。
4. 根据权利要求1所述的闪烁体组分，其中，Ce在0.05mol％到0.2mol％的范围中。
5. 根据权利要求1所述的闪烁体组分，其中，Ce在0.1mol％到0.2mol％的范围中。
6. 根据权利要求1到5中的任一项所述的闪烁体组分，其具有小于或等于55ns的初级衰减常量。
7. 根据权利要求1所述的闪烁体组分，其具有超过30000光子/MeV的光输出。
8. 一种伽马光子探测器(1)，其包括与光学探测器(3)光学通信的根据权利要求1到7中的任一项所述的闪烁体组分(2)。
9. 一种用于探测电离辐射(1)的探测器，其包括与光学探测器(3) 光学通信的根据权利要求1到7中的任一项所述的闪烁体组分(2)。
10. 一种PET成像系统(20)，其具有成像区域(23)并且包括多个根据权利要求8所述的伽马光子探测器(1、21)；
其中，所述多个伽马光子探测器(1、21)被关于所述成像区域(23)的轴(22)径向地设置，并且被配置为接收来自所述成像区域(23)的伽马光子(4、6)。
11. 一种飞行时间PET成像系统，其包括根据权利要求10所述的PET成像系统(20)，并且
还包括计时电路，所述计时电路被配置为通过计算在由衰减事件生成并且被所述伽马光子探测器(1、21)基本符合地接收的伽马光子(4、6)对之间的时间差异来定位在成像区域中的所述衰减事件的初始位置。
12. 根据权利要求10或权利要求11所述的PET成像系统，其具有小于750ns的符合分辨时间。
13. 一种组合式成像系统，其包括根据权利要求10到12中的任一项所述的成像系统并且包括第二成像系统，
其中，所述第二成像系统具有成像区域，所述成像区域或者与所述PET成像系统的成像区域的轴轴向地分离，或者与所述PET成像系统的所述成像区域符合。
14. 根据权利要求13所述的组合式成像系统，其中，所述第二成像系统是计算机断层摄影、MR或超声成像系统。
15. 一种探测伽马光子的方法，包括以下步骤：
利用根据权利要求1到7中的任一项所述的闪烁体组分接收伽马光子；
使用与所述闪烁体组分光学通信的光学探测器探测由所述闪烁体组分生成的闪烁光；并且
响应于接收到的伽马光子而生成来自所述光学探测器的电输出。
16. 一种制造根据权利要求1到7中的任一项所述的闪烁体组分的方法，包括以下步骤：
按适于获得所期望的闪烁体组分的比例提供材料Lu2O3、Gd2O3、Al2O3、Ga2O3和CeO2；
在存在分散剂的情况下对在先前的步骤的所述材料进行研磨，以获得浆体；
使所述浆体干燥以形成颗粒状混合物；
对所述颗粒状混合物进行干压以形成小球；
加热所述小球；
以在1650℃到1750℃范围中的温度在真空炉中对所述小球进行烧结；
以在1000℃到1600℃范围中的温度对所述小球进行退火。
17. 根据权利要求1到7中的任一项所述的闪烁体组分在伽马光子探测器或PET成像系统中的应用。
18. 一种生成指示成像区域内的放射性示踪剂的分布的PET图像的方法，所述方法包括以下步骤：
向对象施予放射性示踪剂；
在施予所述示踪剂之后等待预定的摄取时段；并且
利用根据权利要求10到12中的任一项所述的PET成像系统对所述对象的至少部分进行成像。”
驳回决定指出，对比文件2（CN103380194A，公开日为2013年10月30日）公开了一种闪烁体用石榴石晶体Gd3-a-bCeaLubAl5-cGacO12 （2）。通式（2）中，0.0001≤a≤0.15，0.1＜b≤3，2＜c≤4.5；其中优选3＜c≤4.5，更优选是3＜c≤4.0；该闪烁体用石榴石晶体也可以制备成透明陶瓷。权利要求1与对比文件2的区别在于b值，即Lu的范围落入对比文件2公开的范围内，由此带来的Gd的含量范围3-a-b也落入对比文件2公开的范围。但是镥作为稀土元素，其能够增强荧光材料的稳定性，适当缩短荧光初级衰减。通过0.1＜b≤3的范围，可以形成高密度晶体，可以实现能够适宜地适用于放射线检测，且荧光寿命短，具有高密度和高发光量及高能量分解的闪烁体（参见说明书第[0018]段），本领域技术人员可以根据实际的需要对Lu的含量进行调节，其技术效果可以预期；此外，Gd的含量与Lu的含量相关，与本申请相同，对比文件2中也是使用Lu部分代替Gd，确定了Lu的合适的用量，自然Gd的用量也是可以确定的（Ce的含量范围是确定的，即对比文件2公开了Ce的含量范围）。因此，权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。在此基础上，权利要求2-18也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
申请人皇家飞利浦有限公司（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2017年09月08日向专利复审委员会提出了复审请求，并未修改权利要求书。复审请求人认为：（1）权利要求1与对比文件2的区别不仅是Lu的范围，Gd的范围也在对比文件2范围内，本申请选择的Lu、Gd、Ga、Al范围不仅相对于对比文件2的相应范围更窄，而且远离其端点，也不包括对比文件2公开的特定组合物，最终实现了高的光输出和短的衰变时间。而对比文件2教导了Lu的范围在0.1<><>
经形式审查合格，专利局复审和无效审理部于2017年09月21日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持原驳回决定。
随后，专利局复审和无效审理部成立合议组对本案进行审理。
合议组于2018年05月17日向复审请求人发出复审通知书，指出：对比文件2公开了一种用通式（2）Gd3-a-bCeaLubAl5-cGacO12 表示的闪烁体用石榴石型晶体，并具体公开了晶体Gd0.97Lu2Ce0.03Ga3.1Al1.9O12 ，并且所述晶体为透明陶瓷。权利要求1与对比文件2相比，区别在于：（1）Lu含量不同，由于Lu含量与Gd含量相互关联，相应的Gd含量不同；（2）掺杂的Ce含量不同。本申请权利要求1解决了增加光输出和减少衰减时间的技术问题，相应的解决了改善灵敏度的技术问题。采用的关键技术手段是：将(LuyGd3-y)(GaxAl5-x)O12:Ce表示的陶瓷或多晶石榴石闪烁体中Lu的量y、镓的量x、铈的量限定在特定范围内。并且通过进一步收窄铈的含量，进一步解决了光输出稳定性的技术问题。对比文件2采用了与本申请相似的关键技术手段，将Gd3-a-bCeaLubAl5-cGacO12 表示的石榴石闪烁体晶体中Lu的量、镓的量、铈的量限定在特定范围内，并同样解决了增加光输出和减少衰减时间的技术问题。判断本申请是否具备创造性的关键在于：为了解决增加光输出和减少衰减时间的技术问题，本领域技术人员是否有动机进一步调整Lu和铈的量，以及通过调整铈的含量解决光输出稳定性的技术问题。对此合议组认为，对于Lu的量和Ce的量，对比文件2已经公开了通式（2）Gd3-a-bCeaLubAl5-cGacO12的石榴石晶体中，Lu的含量b的范围是0.1<><><>
对于复审请求人在提交复审请求时提交的意见，合议组认为：（1）本领域技术人员知晓的是，为了保证得到的石榴石结构的闪烁体，Gd与Lu的和应维持在3，因此调整Lu的含量，Gd的含量相应必然随之变化；虽然本申请相对于对比文件2中限定的各元素的含量选择了更窄的范围，但是在对比文件2已经给出了在其宽范围内均能解决其技术问题的情况下，在其中选择出一个更窄的范围相应的也能解决同样的技术问题，这对本领域技术人员来说是显而易见的。并且对比文件2已经公开了要解决缩短荧光寿命短和提高发光量的技术问题，本领域技术人员有动机在对比文件2公开的Lu和Ce的含量范围内调整实施例B4闪烁体中Lu和Ce的含量，并预期同样能够解决增加光输出和减少衰减时间的技术问题。（2）调整Lu的含量，Gd的含量相应必然随之变化这是本领域的普通技术知识。对比文件2公开了的闪烁体通式Gd3-a-bCeaLubAl5-cGacO12也可以看出，维持Gd与Lu的和不变的情况下，随着Lu含量增加Gd含量相应减少。因此Lu增加带来的效果变化趋势必然是Gd减少带来的效果变化趋势。而本申请的图3A和3B也仅体现了二者的这种关联。另外在对比文件2公开了闪烁体通式Gd3-a-bCeaLubAl5-cGacO12中各元素取值范围内，能够缩短荧光寿命短、提高密度、发光量及能量分解能的情况下，在有限的可选范围内筛选出所需性能的闪烁体，这一过程对本领域技术人员而言并不具有突出的实质性特点。并且复审请求人声称的本申请光输出近两倍的改善是针对本申请制备得到的陶瓷材料与现有技术的单晶材料比较得出的，这并不能证明本申请相对于同样为陶瓷材料的对比文件2具有何种显著的进步。（3）透明陶瓷同样是对比文件2闪烁体为解决问题的存在形式，本领域技术人员有动机根据对比文件2通式（2）的记载对实施例B4的组合物进行改进，而且也无法看出这种选择使本申请相对于对比文件2在光输出和衰减时间方面具有何种显著进步。对比文件2记载了“通过以0.1
复审请求人于2018年08月30日提交了意见陈述书，同时修改了权利要求书，其中进一步限定了权利要求1，删除了从属权利要求2和3，并对权利要求编号进行了适应性修改。修改后的权利要求1如下：
“1. 一种由化学式(LuyGd3-y)(GaxAl5-x)O12:Ce表示的陶瓷或多晶石榴石闪烁体组分；
其中，y＝1±0.25；
其中，x＝3±0.25；并且
其中，Ce在0.01mol％到0.2mol％的范围中。”
复审请求人认为：（1）对比文件2教导的是Ga的含量作用，对于Lu仅教导了其含量与晶体高密度相关，并在0.1
合议组于2018年11月22日再次向复审请求人发出复审通知书，指出：权利要求1与对比文件2相比，区别仍在于：（1）Lu含量不同，由于Lu含量与Gd含量相互关联，相应的Gd含量不同；（2）掺杂的Ce含量不同。本申请权利要求1解决了增加光输出和减少衰减时间的技术问题，相应的解决了改善灵敏度的技术问题，并且解决了光输出稳定性的技术问题。采用的关键技术手段是：将(LuyGd3-y)(GaxAl5-x)O12:Ce表示的陶瓷或多晶石榴石闪烁体中Lu的量y、镓的量x、铈的量限定在特定范围内。对比文件2说明书第[0010]段还记载了本发明要提供一种适用于放射性检测器、且荧光寿命短、具有高密度、高发光量及高能量分解能的闪烁体用晶体。复审请求人在答复复审通知书时主张，对比文件2此处存在翻译错误，其中的“能量分解能”实际应该是“能量分辨率”。合议组通过核对认定所述“能量分解能”实际应该为“能量分辨率”。对比文件2采用的关键技术手段是将Gd3-a-bCeaLubAl5-cGacO12 表示的石榴石闪烁体晶体中Lu的量、镓的量、铈的量限定在特定范围内，解决了使光输出达到20000光子/MeV以上和减少衰减时间的技术问题；进一步地，满足0.1
针对复审请求人的意见陈述，合议组认为：（1）从整体来看对比文件2给出的教导是，Ga和Ce在通式（2）限定的范围内，闪烁体具有高发光量和短的衰减时间，在Lu含量在0.1<><>
复审请求人于2019年03月06日提交了意见陈述书，同时修改了权利要求书，其中将权利要求2的附加技术特征补充到权利要求1中，删除了从属权利要求2，并对权利要求编号进行了适应性修改。修改后的权利要求1如下：
“1. 一种由化学式(LuyGd3-y)(GaxAl5-x)O12:Ce表示的陶瓷或多晶石榴石闪烁体组分；
其中，y＝1±0.25；
其中，x＝3±0.25；并且
其中，Ce在0.05mol％到0.2mol％的范围中。”
复审请求人认为：（1）构成闪烁体的各个元素会共同给闪烁体的性能带来影响；（2）对比文件2教导了Lu的含量与晶体的密度相关，由于Lu的密度高于Gd，本领域技术人员自然会想到将对比文件2实施例B4中Lu=2在Lu含量为“0.1
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、审查文本的认定
在答复第二次复审通知书时，复审请求人提交了新的权利要求书（共3页，15项）。经审查，所作修改符合专利法第33条和专利法实施细则第61条第1款的规定。因此，本复审请求审查决定针对的审查文本为：复审请求人于进入中国国家阶段日2016年03月18日提交的说明书第1-13页（即第[0001]-[0062]段），说明书附图图1-11，说明书摘要及摘要附图；2019年03月06日提交的权利要求第1-15项。
具体理由的阐述
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
如果一项权利要求的技术方案与现有技术相比存在区别特征，但是该区别特征既不是本领域为解决某一技术问题的公知常识，现有技术也缺少相应的技术启示使得本领域技术人员将该区别技术特征应用于该现有技术中以解决其存在的技术问题，则该权利要求的技术方案具备创造性。
具体到本案，本申请权利要求1请求保护一种由化学式(LuyGd3-y)(GaxAl5-x)O12:Ce表示的陶瓷或多晶石榴石闪烁体组分（具体参见案由部分）。根据本申请说明书第[0012]段的记载，本发明的目的是提供一种用于以改善的灵敏度在对电离辐射的探测中使用的闪烁体组分。本发明的另一目的是提供具有减小的衰减时间的闪烁体组分。本发明的另一目的是提供具有改善的光输出的闪烁体组分。本发明的另一目的是提供具有改善的停止功率的闪烁体组分。说明书第[0016]段记载了，根据本发明的另一方面，控制组分中铈含量的范围。在受控制的范围之内，已经发现，铈含量给出了在充分高的光输出与充分短的衰减时间之间的平衡，以供闪烁体组分用作灵敏闪烁体。说明书第[0017]段记载了，影响镥与钆的比率的参数y的选定范围、影响镓与铝的比率的参数x的范围、以及在组分中的铈的范围，一起使得衰减时间小于或等于55ns并且因此得到灵敏的闪烁体组分。说明书第[0018]段记载了，影响镥与钆的比率的参数y的选定范围、影响镓与铝的比率的参数x的范围、以及在组分中的铈的范围，一起使得光输出超过30000光子/MeV，并且因此得到灵敏的闪烁体组分。
另外，根据本申请说明书第[0037]段的记载以及图2，本申请具有陶瓷组分的Lu1Gd2Ga3Al2O12的光输出（42217光子/MeV*82%=34617光子/MeV）是现有技术具有单晶组分的Lu1Gd2Ga3Al2O12的光输出（18166光子/MeV）的近2倍，并且相对于单晶Gd3Ga3Al2O12，以光输出下降18%为代价获得了CRT下降大约30%，从而获得了灵敏度的改善。根据说明书第[0043]段的记载以及图3A、3B，指示y＝1±0.5的范围，实现高的光峰吸收和高的光输出。根据说明书第[0044]段的记载以及图4，指示x＝3±0.25的范围，能够一起实现高的光输出和短的衰减时间。图5及图6指示了稳定的石榴石闪烁体组分中实现短的衰减时间和高的光输出的铈的含量；图7指示了能够实现高的光输出和低的CRT的铈的含量；图10指示了改变铈含量对在由化学式Lu1Gd2Ga3Al2O12:Ce表示的各种陶瓷石榴石组分中测量的光输出的稳定性的影响；图11指示了改变铈含量对所测量的初级衰减常量的影响，以及对相对于参考LYSO样本的所测量的光输出的影响，以及对相对于10天时间＝10年的外推光子增益的影响；根据说明书第[0060]段的记载，上述结果指示针对0.05mol％到0.7mol％的范围中的铈含量的参考，但是0.01mol％到0.7mol％的范围预期也是可接受的。将所述范围收窄到0.01mol％到0.4mol％或者0.05mol％到0.4mol％提供了具有短的初级衰减常量以及改善的光输出和改善的符合分辨时间的组分。将所述范围收窄到0.01mol％到0.2mol％或者0.05mol％到0.2mol％提供了具有改善的光输出稳定性的组分。
综上所述，本申请权利要求1解决了增加光输出和减少衰减时间的技术问题，相应的解决了改善灵敏度的技术问题，并且解决了光输出稳定性的技术问题。采用的关键技术手段是：将(LuyGd3-y)(GaxAl5-x)O12:Ce表示的陶瓷或多晶石榴石闪烁体中Lu的量y、镓的量x、铈的量限定在特定范围内。
对比文件2公开了一种用通式（2）Gd3-a-bCeaLubAl5-cGacO12 表示的闪烁体用石榴石型晶体，并具体公开了晶体Gd0.97Lu2Ce0.03Ga3.1Al1.9O12 ，并且所述晶体为透明陶瓷，其发光量为28000光子/MeV（参见实施例B4）。
与对比文件2相比，本申请权利要求1的区别在于：（1）Lu含量不同，由于Lu含量与Gd含量相互关联，相应的Gd含量不同；（2）掺杂的Ce含量不同。
对比文件2说明书第[0010]段还记载了本发明要提供一种适用于放射性检测器、且荧光寿命短、具有高密度、高发光量及高能量分解能的闪烁体用晶体。
但复审请求人在答复复审通知书时主张，对比文2说明书第[0010]段存在翻译错误，其中的“能量分解能”实际应该是“能量分辨率”。
针对复审请求人的上述意见，合议组查明：通过核对对比文件2的国际申请文件WO2012/105202A，其中相应记载的均为“高いエネルギー分解能”，翻译成中文是“高能量分辨率”。合议组进一步查明，能量分辨率是闪烁体的主要特性参数（参见《核辐射探测器及其实验技术手册》，汲长松著，1990年，296-297页），反映了对相邻脉冲幅度或能量的分辨能力（参见《近代物理实验》，李玉晓总主编，2010年，第101页）。并且对比文件2说明书第[0093]段记载了，本发明的石榴石晶体，可以使662keV的能量分解能达到10%以下，因此，具备了本发明的石榴石晶体的放射线检测器可以实现高精度的放射线检测。综上，合议组认定，对比文件2所述的“能量分解能”与检测精度有关，因此可以认定所述“能量分解能”实际应该为“能量分辨率”。
合议组进一步查明，对比文件2说明书第[0018]段记载了，在上述式（2）所示的晶体构成中，通过使Ga含量满足2<>
合议组进一步查明，根据本申请图10的记载，当Ce的添加量在0.05mol%-0.2mol%内添加时相对于0.4mol%添加具有改善的光输出稳定性。
因此，判断本申请创造性的关键在于：现有技术是否给出了将对比文件2所述石榴石闪烁体晶体中的Ce的添加量收缩至0.05mol%-0.2mol%的范围时，能够改善光输出稳定性的技术启示。
虽然原审查部门在驳回决定中认为，Ce的含量范围是确定的，即对比文件2公开了Ce的含量范围。对此合议组认为，虽然对比文件2已经公开了通式（2）Gd3-a-bCeaLubAl5-cGacO12的石榴石晶体中，Lu的含量b的范围是0.1<><><>
综上所述，现有技术没有给出将上述区别特征运用到对比文件2公开的技术方案中以解决本申请技术问题的技术启示，因此，本申请权利要求1所请求保护的化合物相对于对比文件2具备突出的实质性特点和显著的进步，具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求2-4对权利要求1的闪烁体组分进行了进一步限定，在其引用的权利要求1具备创造性的情况下，权利要求2-4也具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求5要求保护一种伽马光子探测器（1），权利要求6要求保护一种用于探测电离辐射（1）的探测器，权利要求7要求保护一种PET成像系统（20），权利要求8-9要求保护一种飞行时间PET成像系统，权利要求10-11要求保护一种组合式成像系统，权利要求12要求保护一种探测伽马光子的方法，权利要求13要求保护一种制造前述闪烁体组分的方法，权利要求14要求保护所述闪烁体组分在伽马光子探测器或PET成像系统中的应用，权利要求15要求保护一种生成指示成像区域内的放射性示踪剂的分布的PET图像的方法，由于其涉及的石榴石闪烁体晶体权利要求1-4具备创造性，因此权利要求5-15也具备专利法第22条第3款规定的创造性。
3、关于前置审查意见书中的审查意见
在前置审查意见书中，原审查部门仍坚持Ce的含量范围是确定的，即对比文件2公开了Ce的含量范围。对于上述意见，合议组认为：首先，对比文件2并没有公开修改后的Ce的含量范围，并且基于前述理由，对比文件2仅公开了在所述Lu和Ce的量范围内进行添加，能够解决增加光输出、减少衰减时间、增加能量分辨率的技术问题，上述技术问题均与本申请涉及的光输出稳定性不存在直接相关性；对比文件2也没有记载任何关于如何选择Ce的添加量对光输出稳定性带来的影响，而且根据本申请说明书的记载，Ce的添加量在0.05mol%-0.2mol%内添加时相对于0.4mol%添加具有明显改善的光输出稳定性，即并非对比文件2公开的Ce的添加范围均具有改善的光输出稳定性，并且Ce的添加量如何选择与光输出稳定性变化趋势之间没有必然的关联关系，也就不能预期如何在对比文件2公开的宽范围内如何选择Ce的添加量能够显著改善光输出稳定性。
基于上述事实和理由，合议组作出如下审查决定。
三、决定
撤销国家知识产权局于2017年05月26日对本申请作出的驳回决定。由国家知识产权局原审查部门以复审请求人复审请求人于进入中国国家阶段日2016年03月18日提交的说明书第1-13页（即第[0001]-[0062]段），说明书附图图1-11，说明书摘要及摘要附图；2019年03月06日提交的权利要求第1-15项为基础继续进行审批程序。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定,请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
郑重声明：本文版权归原作者所有，转载文章仅为传播更多信息之目的，如作者信息标记有误，请第一时间联系我们修改或删除，多谢。
