发明创造名称：一种固态聚合物电解质水电解池的扩散层及其制备方法和应用
外观设计名称：
决定号：181624
决定日：2019-06-17
委内编号：1F242800
优先权日：
申请（专利）号：201310689520.3
申请日：2013-12-13
复审请求人：中国科学院大连化学物理研究所
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：曹东方
合议组组长：白莹
参审员：李丽
国际分类号：C25B9/00；C25B1/04
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果一项权利要求与最接近的现有技术相比存在区别特征，但该区别特征属于本领域的公知常识，则认为现有技术给出了将上述区别特征应用到该最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的技术启示，该权利要求不具备创造性。
全文：
本复审请求案涉及申请号为201310689520.3，名称为“一种固态聚合物电解质水电解池的扩散层及其制备方法和应用”的发明专利申请（下称本申请）。申请人为中国科学院大连化学物理研究所。本申请的申请日为2013年12月13日，公开日为2015年06月17日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2017年12月05日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-5不符合专利法第22条第3款规定的创造性、权利要求6不具备专利法第22条第2款规定的新颖性，驳回决定所依据的文本为：2017年10月16日提交的权利要求第1-6项、说明书第1-4页，2014年02月12日提交的说明书附图第3页以及申请日2013年12月13日提交的说明书摘要和说明书附图第1-2页。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种固态聚合物电解质水电解池一体式结构的流场扩散层的制备方法，其特征在于：扩散层与气液流场为一体式结构，制备包括以下步骤：
(1)选择多孔材料作扩散层基材，将基材用成型工艺形成带有流场的扩散层；或将金属粉末成型，形成带有流场的扩散层基材；
(2)将(1)中所述的带有流场的扩散层基材进行涂层处理，或将扩散层基材在真空或氢气下退火，或将带有流场的扩散层基材在真空或氢气下退火后进行涂层处理，形成在固态聚合物电解质水电解池使用的一体式结构的流场扩散层；
步骤(2)所述的扩散层基材的退火温度为：600-1300℃；
步骤(2)所述的成型后的一体式结构的流场扩散层，退火温度为600-1100℃，在真空或氢气环境下，退火1-5次；
步骤(2)所述的涂层处理是采用电镀Pt、Au、Ag，或烧结Pt、氧化铱、铱钌氧化物、铱锡氧化物，或真空溅射Pt、Au、氮化钛、碳化钛、氧化铱、氧化钛。
2. 按照权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(1)所述的流场扩散层的成型工艺为冲压成型、压延成型、轧辊轧制成型、锻压成型、等静压成型、机加工、模压成型的一种或几种的组合。
3. 按照权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(1)所述的多孔材料为多孔镍板、多孔不锈钢板、多孔钛板、泡沫镍、不锈钢纤维毡、钛纤维毡的一种。
4. 按照权利要求1所述的制备方法，其特征在于：5.按照权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(2)所述的一体式结构的流场扩散层，成型后的凹槽深0.2-0.8mm，凹槽宽0.3-1.5mm，凸台或导电脊宽0.3-1.5mm。
5. 一种按照权利要求1所述制备方法制备的扩散层，包括：一个水电解池一体式流场扩散层，它具有：厚度为0.3-1.2mm、孔隙尺寸为5μm—1000μm、气体渗透系数为0.2×10-12m2—5×10-12m2、透水性为200×10-17m2—2000×10-17m2和最小开孔孔隙率为30％(容积)。
6. 一种固态聚合物电解质水电解池一体式结构的流场扩散层的应用，其特征在于：
一体式流场扩散层用于固态聚合物电解质水电解池的阳极或/和阴极。”
驳回决定认为：
（1）权利要求1要求保护一种固态聚合物电解质水电解池一体式结构的流场扩散层的制备方法。对比文件1（CN101736359A，公开日：2010年06月16日）公开了一种固体聚合物电解质电解槽（参见说明书第2-10段），权利要求1与对比文件1的区别技术特征在于：1）限定了涂层处理具体过程；2）还可以将金属粉末成型形成带有流场的扩散层基材；3）还可以将扩散层基材在真空或氢气下退火，或将带有流场的扩散层基材在真空或氢气下退火后进行涂层处理，限定了退火温度和次数。对于区别技术特征1），Pt、Au、Ag、氧化铱、铱钌氧化物、铱锡氧化物、氮化钛、碳化钛、氧化钛都是常规的催化涂层，电镀、烧结、真空溅射都是常规的涂层处理方式，本领域技术人员根据催化涂层的性质选择合适的涂层处理方法是本领域技术人员的惯用手段。对于区别技术特征2），基于对比文件1公开的内容（参见实施例1），其给出了将金属粉末成型形成带有流场的扩散层基材的技术启示。对于区别技术特征3），将扩散层基材在真空或氢气下退火、或将扩散层基材在真空或氢气下退火后进行涂层处理以提高电极稳定和催化活性都是本领域技术人员的惯用手段，退火温度和次数是本领域的常规参数选择。由此可知，在对比文件1的基础上结合本领域的惯用手段得到权利要求1要求保护的技术方案，对本技术领域的技术人员来说是显而易见的。因此，权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（2）权利要求2-3的附加技术已经被对比文件1公开，权利要求4进一步限定的特征是本领域的常规选择，权利要求5限定的流场扩散层厚度等都是本领域的常规参数，本领域技术人员可通过有限的试验调整获得合适的参数。因此，权利要求2-5不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（3）独立权利要求6要求保护一种固态聚合物电解质水电解池一体式结构的流场扩散层的应用。权利要求6的技术方案与对比文件1的技术方案实质上相同，且属于相同的SPE水电解池领域，解决相同的技术问题，并能产生相同的技术效果。因此，权利要求6不具备专利法第22条第2款规定的新颖性。
申请人中国科学院大连化学物理研究所（下称复审请求人）对上述驳回决定不服,于2018年01月18日向国家知识产权局提出了复审请求，同时提交了权利要求书的全文替换页（共5项），修改是在原始权利要求书的基础上进行，将原始权利要求2-3、5的内容写入权利要求1中，删除权利要求1中的“将基材用成型工艺形成带有流场的扩散层”，将权利要求2-5、10删除，修改其余权利要求的主题名称和编号。复审请求人认为：（1）复审请求人对原始申请文件进行修改，具体为：将原权利要求2-5的技术特征写入原权利要求1；将原权利要求1中“将基材用成型工艺形成带有流场的扩散层”删除；将原权利要求10删除；将说明书实施例1中无流场结构的钛纤维毡作扩散层的电解池在500mA/cm2的电解电压1.55V修改为“1.54V”，一体式流场结构的钛纤维毡作为扩散层的电解池在500mA/cm2的电解电压1.59V修改为“1.52V”；将说明书实施例2中“形成槽宽1.2mm、凸台宽1.0mm、槽深0.6mm的一体式流场扩散层”修改为“形成槽宽1.2mm、凸台 宽1.0mm、槽深0.6mm的钛基材与镍基材”。（2）修改后的权利要求1与对比文件1存在区别：1）采用金属粉作为扩散层基材原料，成型工艺具体采用了冲压成型、压延成型、轧辊轧制成型等的一种或几种的组合；2）退火温度为600-1000℃，在真空或氢气环境下，退火1-5次。对于区别1），如实施例2所述，采用钛粉和镍粉轧制后进行煅烧以及涂层，所得电解池电解电压低，电解性能好。说明区别1）提高了扩散层性能。虽然本申请没有记载烧结带来有关平整度、变形的技术效果，但是本领域技术人员根据现有技术可以认定烧结、轧辊轧制能带来上述技术效果。对于区别2），本申请实际解决的技术问题是：提供一种提高扩散层导电性、稳定性的退火方法及参数。虽然本申请没有记载详细的数据用于证明退火带来的技术效果，但是本领域技术人员根据本申请记载的退火过程可以推敲分析得出。
复审请求时提交的权利要求书如下：
“1. 一种固态聚合物电解质水电解池一体式结构的流场扩散层的制备方法，其特征在于：扩散层与气液流场为一体式结构，制备包括以下步骤：
(1)选择多孔材料作扩散层基材，或将金属粉末成型，形成带有流场的扩散层基材；
(2)将1)中所述的带有流场的扩散层基材进行涂层处理，或将扩散层基材在真空或氢气下退火，或将带有流场的扩散层基材在真空或氢气下退火后进行涂层处理，形成在固态聚合物电解质水电解池使用的一体式结构的流场扩散层；
步骤(1)所述的流场扩散层的成型工艺为冲压成型、压延成型、轧辊轧制成型、锻压成型、等静压成型、机加工、模压成型的一种或几种的组合；步骤(1)所述的多孔材料为多孔镍板、多孔不锈钢板、多孔钛板、泡沫镍、不锈钢纤维毡、钛纤维毡的一种；步骤(2)所述的成型后的一体式结构的流场扩散层，退火温度为600-1100℃，在真空或氢气环境下，退火1-5次。
2. 按照权利要求1所述的一种固态聚合物电解质水电解池一体式结构的流场扩散层的制备方法，其特征在于：步骤(2)所述的一体式结构的流场扩散层，成型后的凹槽深0.2-0.8mm，凹槽宽0.3-1.5mm，凸台或导电脊宽0.3-1.5mm。
3. 按照权利要求1所述的一种固态聚合物电解质水电解池一体式结构的 流场扩散层的制备方法，其特征在于：
步骤(2)所述的涂层，包括Pt、Au、Ag、氧化铱、铱钌氧化物、铱锡氧化物、氮化钛、碳化钛、氧化钛、铱钌锡氧化物。
4. 按照权利要求1所述的一种固态聚合物电解质水电解池一体式结构的流场扩散层的制备方法，其特征在于：
步骤(2)所述的涂层处理是采用电镀Pt、Au、Ag，或烧结Pt、氧化铱、铱钌氧化物、铱锡氧化物，或真空溅射Pt、Au、氮化钛、碳化钛、氧化铱、氧化钛。
5. 一种按照权利要求1所述的扩散层，其特征在于，包括：一个水电解池一体式流场扩散层，它具有：厚度为0.3-1.2mm、孔隙尺寸为5μm—1000μm、气体渗透系数为0.2×10-12m2—5×10-12m2、透水性为200×10-17m2—2000×10-17m2和最小开孔孔隙率为30％(容积)。”
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年02月07日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年01月18日向复审请求人发出复审通知书，指出：
（一）权利要求1包括三个并列技术方案，方案一为将带有流场的扩散层基材进行涂层处理；方案二为将带有流场的扩散层基材进行退火；方案三为将带有流场的扩散层基材进行退火后进行涂层处理。
（1）权利要求1的方案二与对比文件1相比区别在于：1）权利要求1的扩散层基材还可以采用金属粉末形成，并限定了具体的成型工艺除了模压成型外还可为冲压成型、压延成型等，对比文件1的基材为多孔金属板等，采用模具直接压制或注塑成型；2）权利要求1形成流场扩散层后进行了退火处理，并限定了具体的退火条件，对比文件1没有进行上述处理。基于上述区别，本申请实际解决的技术问题是：除模压成型外，还能采用何种成型技术形成扩散层基材。对于区别1），对比文件1的实施例一公开了阳极扩散层基材可采用钛粉压制成型而形成，因此，本领域技术人员有动机采用金属粉末成型来形成扩散层基材。至于成型方法，本领域公知的是，对于钢和大多数有色金属及其合金而言，采用锻造、轧制、冲压、挤压等成型方法属于本领域公知常识（参见公知常识证据1：“冶金工程概论”，杜长坤 主编，冶金工业出版社，2012年04月第1版，第179-183页），因此，在对比文件1已经公开了模具压制成型或注塑成型的基础上，采用其他常见的金属压力加工方法对多孔材料或金属粉末进行成型是本领域的惯用手段。对于区别2），本领域公知的是，金属粉末成形为带材时，带材中存在残余应力，实际工作中可采用退火等热处理工艺消除残余应力（参见公知常识证据2：“金属粉末成形力学建模与计算机模拟”，周照耀等著，华南理工大学出版社，2011年02月第1版，第146页；公知常识证据3：“钛合金文集”，《钛合金文集》编辑组 编，上海科学技术文献出版社出版，1980年07月第1版，第211-212页；公知常识证据4：“粉末冶金原理”，И.Μ.费多尔钦科等著，冶金工业出版社，1974年5月第1版，第228-229页），因此，在对比文件1公开了采用多孔金属板、金属粉末等压制成型得到扩散层基材的基础上，为了减少金属的残余应力，采用退火工艺进一步处理是本领域的惯用手段。综上，将对比文件1与本领域的公知常识结合起来得到权利要求1的方案二对本领域技术人员而言是显而易见的。
（2）权利要求1的方案一或方案三与对比文件1相比区别在于：1）权利要求1的扩散层基材还可以采用金属粉末形成，并限定了具体的成型工艺除了模压成型外还可为冲压成型、压延成型等，对比文件1的基材为多孔金属板等，采用模具直接压制或注塑成型；2）权利要求1形成流场扩散层后进行了涂层或退火 涂层处理，并限定了具体的退火条件，对比文件1中是采用喷涂、刷涂等手段将催化层与扩散层结合然后与质子膜热压制作MEA，即对比文件1是涂层在膜电解组件上，而权利要求1是涂层在扩散层上，此外，对比文件1没有进行退火处理。基于上述区别，本申请实际解决的技术问题是：除模压成型外，还能采用何种成型技术形成扩散层基材；以及如何调整气体扩散层的结构。对于区别1），理由参见上述对方案二的区别1）的评述。对于区别2），本领域已知的是，固体高分子电解质（SPE）可应用于氢氧燃料电池和SPE水电解技术——氢气和氧气发生器，这种水电解器的结构与燃料电池相似，因此SPE水电解制氢氧即为燃料电池的逆反应（参见公知常识证据5：“化学进展 学科调研报告 第1辑 新材料”，中国科学院数理化学局 中国科学院文献情报中心 编，1989年10月，第54页），根据上述内容，本领域技术人员可以知晓，SPE燃料电池与SPE水电解器的结构类似。而燃料电池使用膜电极（MEA）也属于本领域公知常识，MEA根据不同的制备方法有不同的结构，将催化层直接涂布于质子交换膜上（CCM）得到电极-膜-电极的三层结构，在三层结构MEA两侧分别用气体扩散层夹合热压后就形成了五层结构的膜电极，也可将催化剂直接涂布于气体扩散层上（CCS），然后将膜置于两电极中压合也可得到五层膜电极（参见公知常识证据6：“新型化学电源技术概述”，李国欣 主编，上海科学技术出版社，2007年05月第1版，第474-475页），结合对比文件1的MEA制作方法可知，对比文件1形成的是三层膜电极，在此基础上，本领域技术人员根据上述燃料电池常用的MEA结构和制作方法，也可将催化层直接涂覆到扩散层上形成电极扩散层结构。至于退火，参见对方案二的评述，对金属成型加工时，为了减少金属的残余应力进行退火是本领域的公知常识（参见公知常识证据2，第146页；公知常识证据3，第211-212页；公知常识证据4，第228-229页），在对比文件1公开了采用多孔金属板、金属粉末等压制成型得到扩散层基材的基础上，为了减少金属的残余应力，采用退火工艺进一步处理是本领域的惯用手段。综上，将对比文件1与本领域的公知常识结合起来得到权利要求1的方案一和方案三对本领域技术人员而言是显而易见的。
因此，权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（二）从属权利要求2进一步限定流场结构。本领域公知的是，常见的流场有点状、网状、多孔体、平行沟槽、蛇形和交指状流场。通常沟槽的宽度为1mm左右，脊的宽度应为1-2mm之间，沟槽的深度一般应控制在0.5-1.0mm之间（参见公知常识证据7：“燃料电池——原理技术应用”，衣宝廉著，化学工业出版社，2003年08月第1版，第228-230页），参见对权利要求1的评述，本领域公知SPE水电解器结构与燃料电池结构类似，在此基础上，燃料电池的流场结构可以作为SPE电解器的气体扩散层流场结构的参考。因此，在所引用的权利要求不具备创造性的基础上，权利要求2也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（三）从属权利要求3、4进一步限定涂层。对比文件1已经公开了催化层可采用喷涂、刷涂、电镀、化学镀等手段进行（参见对比文件1说明书第[0009]段），而燃料电池中最为有效也是使用最为广泛的电催化剂为贵金属催化剂，Pt是首选的催化剂，此外Ru、Pd、Ag、Au等贵金属也有较好的催化性能（参见公知常识证据8：“氢与氢能”，李星国等编著，机械工业出版社，2012年09月第1版，第402页），参见对权利要求1的评述，本领域公知SPE水电解器结构与燃料电池结构类似，在此基础上，结合对比文件1的内容，本领域技术人员很容易想到在气体扩散层上采用喷涂、电镀等手段增加贵金属催化剂Pt等的涂层。因此，在所引用的权利要求不具备创造性的基础上，权利要求3、4也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（四）权利要求5要求保护按照权利要求1的扩散层。权利要求5与对比文件1相比区别在于：权利要求5限定了扩散层的厚度、孔隙尺寸、气体渗透系数、透水性，而对比文件1没有记载其扩散层的厚度、孔隙尺寸等。本申请没有记载具有上述参数的扩散层具有何种技术效果。参见对权利要求1的评述，SPE水电解器结构与燃料电池结构类似，而燃料电池常用的电极可为由多孔体加工的多孔体流场与导电板组合构成的双极板，也可为加工为一体的流场，可用炭布作电极的扩散层。流场的脊部分靠电池组装力与电极扩散层紧密接触，而沟部分为反应气流的通道，一般称沟槽部分面积与脊部分面积之比为流场的开孔率，一般而言，各种流场的开孔率控制在40%-50%之间（参见公知常识证据7，第228-230页），并且本领域技术人员知晓扩散层作为催化层的支撑体，又是气体和水的扩散通道，需要具有适宜的厚度、孔尺寸、气体渗透系数、透水性等，以利于气体和水的迁移，因此，根据SPE电解槽对电解能力的需要本领域技术人员可以测量气体扩散层的上述性能并进行调整，这属于本领域的惯用手段。综上，将对比文件1与本领域的公知常识结合起来得到权利要求5的技术方案对本领域技术人员而言是显而易见的，权利要求5不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
针对上述复审通知书，复审请求人于2019年02月15日提交了意见陈述书和权利要求书的全文替换页（共1项），其中，在复审通知书所针对的文本的基础上，将权利要求2-5的特征加入权利要求1，并删除权利要求2-5。提交的权利要求书如下：
“1. 一种固态聚合物电解质水电解池一体式结构的流场扩散层的制备方法，其特征在于：扩散层与气液流场为一体式结构，制备包括以下步骤：
(1)选择多孔材料作扩散层基材，或将金属粉末成型，形成带有流场的扩散层基材；
(2)将1)中所述的带有流场的扩散层基材进行涂层处理，或将扩散层基材在真空或氢气下退火，或将带有流场的扩散层基材在真空或氢气下退火后进行涂层处理，形成在固态聚合物电解质水电解池使用的一体式结构的流场扩散层；
步骤(1)所述的流场扩散层的成型工艺为冲压成型、压延成型、轧辊轧制成型、锻压成型、等静压成型、机加工、模压成型的一种或几种的组合；步骤(1)所述的多孔材料为多孔镍板、多孔不锈钢板、多孔钛板、泡沫镍、不锈钢纤维毡、钛纤维毡的一种；步骤(2)所述的成型后的一体式结构的流场扩散层，退火温度为600-1100℃，在真空或氢气环境下，退火1-5次；
步骤(2)所述的一体式结构的流场扩散层，成型后的凹槽深0.2-0.8mm，凹槽宽0.3-1.5mm，凸台或导电脊宽0.3-1.5mm；
步骤(2)所述的涂层，包括Pt、Au、Ag、氧化铱、铱钌氧化物、铱锡氧化物、氮化钛、碳化钛、氧化钛、铱钌锡氧化物；
步骤(2)所述的涂层处理是采用电镀Pt、Au、Ag，或烧结Pt、氧化铱、 铱钌氧化物、铱锡氧化物，或真空溅射Pt、Au、氮化钛、碳化钛、氧化铱、氧化钛；
所述的扩散层包括：一个水电解池一体式流场扩散层，它具有：厚度为0.3-1.2mm、孔隙尺寸为5μm—1000μm、气体渗透系数为0.2×10-12m2—5×10-12m2、透水性为200×10-17m2—2000×10-17m2和最小开孔孔隙率为30％(容积)。”
复审请求人认为：
权利要求1与对比文件1至少存在如下区别技术特征：（1）采用金属粉作为扩散层基材原料，扩散层成型工艺具体采用了冲压成型、压延成型、轧辊轧制成型、锻压成型、等静压成型、机加工、模压成型的一种或几种的组合。（2）退火温度为600-1000℃、在真空或氢气环境下，退火1-5次。（3）步骤（2）所述一体式结构的流场扩散层，成型后的凹槽深0.2-0.8mm，凹槽宽0.3-1.5mm，凸台或导电脊宽0.3-1.5mm；步骤（2）所述的涂层，包括Pt、Au、Ag、氧化铱、铱钌氧化物、铱锡氧化物、氮化钛、碳化钛、氧化钛、铱钌锡氧化物；步骤（2）所述的涂层处理是采用电镀Pt、Au、Ag，或烧结Pt、氧化铱、铱钌氧化物、铱锡氧化物，或真空溅射Pt、Au、氮化钛、碳化钛、氧化铱、氧化钛；所述扩散层包括：一个水电解池一体式流场扩散层，它具有：厚度为0.3-1.2mm、孔隙尺寸为5μm—1000μm、气体渗透系数为0.2×10-12m2—5×10-12m2、透水性为200×10-17m2—2000×10-17m2和最小开孔孔隙率为30％(容积)。
对于区别（1），本申请提供一种提高扩散层性能的成型工艺。如实施例2所述，采用钛粉和镍粉轧制形成基材，根据说明书附图4可知，非一体式的流场扩散层的电解电压为1.64V，一体式流场扩散层的为1.61V，电解电压越低，电解性能越好，一体式流场结构的电解性能更优。需要说明的是，原实施例1的电解电压数值存在撰写失误，根据附图正确数值应为：电解池电流密度在500mA/cm2的电解电压为1.54V，一体式流场的为1.52V。复审请求人强调，本申请具体采用的原料是钛粉和镍粉，对比文件1的材料为多孔金属板、金属丝网、碳材料或几种的混合层，没有公开采用金属粉作为扩散层基材原料。采用金属粉作为基材原料，现有技术一般采用烧结进行固化以及采用模具进行压制，但烧结会使金属前后尺寸变化大，压制难以控制基材烧结的平整度，也就不能保证流场扩散层的平整度，本申请通过轧辊轧制工艺使金属粉末成型，既保证扩散层尺寸，又保证平整度。对比文件1没有采用钛粉和镍粉作为扩散层基材原料，且常规轧制金属粉不能达到提高扩散层平整度、保证扩散层尺寸的技术效果，本领域技术人员不会产生将对比文件1与常规轧制结合的技术启示。
对于区别（2），本申请实际解决的技术问题是：提供一种提高扩散层导电性、稳定性的退火方法及参数。关于导电性，由于限定真空或氢气环境退火，退火过程中，涂层金属与基材金属都不会与氧气接触，必然形成缺氧结构的氧化物，纯金属或金属混合物的导电性要优于金属氧化物的，虽然没有详细数据，但本领域技术人员通过对退火过程进行推敲分析可以知晓。关于稳定性，从实施例3和说明书附图5可知，在1000℃、真空条件下退火3次后的一体式扩散层流场，可在电解电压1.78V、电流密度800mA/cm2运行100h，电压电流波动小，稳定性高。
对于区别（3），本申请实际解决的技术问题是：提供一种优化的扩散层及其制备方法。本申请通过区别特征（3）中各种材料及扩散层的限定，获得如下有益效果：生产周期短，提高了生产效率。扩散层流场采用一体式成型工艺，既降低了接触电阻，又提高电解效率。不需要在扩散层上加工流场，可降低电解池成本，降低电解池厚度，使电解池结构更加紧凑。
上述区别特征在对比文件1中并未公开，本申请具有突出的实质性特点，没有教科书或工具书证明所述区别技术特征为本领域解决上述实际解决的技术问题的惯用手段或公知常识，因此，权利要求1符合专利法第22条第3款的规定。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1.审查文本的认定
复审请求人于2019年02月15日提交了经过修改的权利要求书全文替换页（共1项），经审查，所作修改符合专利法第33条和专利法实施细则第61条第1款的规定，因此，本复审审查请求决定所依据的文本是2019年02月15日提交的权利要求第1项，2017年10月16日提交的说明书第1-4页，2014年02月12日提交的说明书附图第1-3页以及申请日2013年12月13日提交的说明书摘要。
2.关于专利法第22条第3款的规定
专利法第22条第3款规定，创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
如果一项权利要求与最接近的现有技术相比存在区别特征，但该区别特征属于本领域的公知常识，则认为现有技术给出了将上述区别特征应用到该最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的技术启示，该权利要求不具备创造性。
独立权利要求1请求保护一种态聚合物电解质水电解池一体式结构的流场扩散层的制备方法（具体参见案由部分）。
上述权利要求1包括三个并列技术方案，方案一为将带有流场的扩散层基材进行涂层处理；方案二为将带有流场的扩散层基材进行退火；方案三为将带有流场的扩散层基材进行退火后进行涂层处理。
2.1对于方案二而言，对比文件1公开了一种固体聚合物电解质电解槽，即一种SPE电解槽，主要包括端板2、绝缘材料3、阴极扩散层4、MEA5、阳极一体化扩散层流场6、集电体7等。阳极扩散层与流场合为一体。阴极扩散层4可以采用扩散层和流场一体化结构，也可以采用两种分开的结构，也可以采用没有流场的结构。阴极扩散层4材料可以为多孔金属板(多孔钛板、多孔镍板)、金属丝网(镍网、钛网、钛纤维毡、不锈钢纤维毡)、碳材料(碳纸、碳布、碳毡)等，阳极一体化扩散层6，其材料可以为多孔金属板(多孔钛板、多孔镍板)、金属丝网(镍网、钛网、钛纤维毡、不锈钢纤维毡)、碳材料(碳纸、碳布、碳毡)或几种的混合层等；其成型可以为直接模具压制或注塑成型，也可以为材料经过抛光、打磨、酸洗等预处理后电加工或机械加工成型。所述的MEA5的制作可以采用喷涂、刷涂、电镀、化学镀等手段将催化层与扩散层结合，然后与质子膜热压。美国和日本已分别开发出了产氢能力为30和60Nm3/h的SPE水电解装置（因而可以确定对比文件1公开的SPE电解槽是水电解槽）（参见说明书第[0002]-[0010]段）。
对比可知，对比文件1的阳极一体化扩散层流场6相当于权利要求1的流场扩散层，其扩散层与流场为一体式结构，其基材可为多孔金属板、金属丝网等，均为多孔材料的下位概念，其成型可以为直接模具压制，相当于模压成型。因此，权利要求1的方案二与对比文件1相比区别在于：1）权利要求1的扩散层基材还可以采用金属粉末形成，并限定了具体的成型工艺除了模压成型外还可为冲压成型、压延成型等，对比文件1的基材为多孔金属板等，采用模具直接压制或注塑成型；2）权利要求1形成流场扩散层后进行了退火处理，并限定了具体的退火条件，对比文件1没有进行上述处理；3）权利要求1限定了成型后的凹槽深、宽和凸台宽，限定了涂层物质是Pt、Au、Ag等，对比文件1没有公开上述内容；4）权利要求1限定流场扩散层的厚度、孔隙尺寸等参数，对比文件1没有公开上述内容。
本申请说明书记载了：“本发明提出了一种利用压延或锻压等工艺制备一体式流场扩散层的方法，适合批量化生产，能够降低电解池成本，促进SPE水电解技术的市场化”，“本发明提供一种固态聚合物电解质（SPE）水电解池的扩散层的制备方法，能够简化电解池结构、提高电解池性能及电解效率”，“本发明具有如下优点1.生产周期短，提高了生产效率。2.扩散层流场采用一体式成型工艺，即可降低了接触电阻，又提高电解效率。3.该方法不需要在扩散层上加工流场，可以降低电解池成本，降低电解池厚度，使电解池结构更加紧凑”（参见本申请说明书第2页第5-10行，第3页第5-10行）。可见，本申请利用压延或锻压工艺制备一体式流场扩散层，不需要在扩散层上加工流场，适合批量化生产，降低成本，降低电解池厚度。本申请还记载了：“其次，将多孔基材或成型的一体式结构的流场扩散层，在温度700-1300℃和真空环境下退火1-4次；或将一体式结构的流场扩散层进行涂层处理。最后，将一体式结构的流场扩散层进行涂层处理，其中涂层制备工艺，最好采用电镀Pt、Au，或烧结氧化铱、铱钌氧化物、铱锡氧化物，或真空溅射氮化钛、碳化钛、氧化铱、氧化钛”（参见本申请说明书第2页第18-23行），并且实施例1是镀Pt，实施例2是煅烧 涂铱锡氧化物，实施例3是退火 镀金（参见本申请实施例1-3），可见，本申请的实施例并未记载仅有退火制备流场扩散层的技术方案，也即，本申请没有证据表明仅有退火处理的方案二具有何种技术效果。除此以外，本申请说明书没有记载金属粉末成型为基材相对于多孔材料作为基材具有何种技术效果，没有记载冲压成型、压延成型等相对于模压成型具有何种技术效果，没有记载成型后凹槽、凸台的宽、深给技术方案带来何种作用或技术效果，也没有记载涂层物质、扩散层结构参数给技术方案带来何种作用或技术效果。
对此，对比文件1记载了：“采用阳极一体化扩散层流场，阴极可以选择扩散层与流场一体化或省略流场，使加工进一步简单，电解槽核心部件制备更加容易”，“集电体上不需要加工流场，可以做得比较薄，节省了集电体成本”（参见对比文件1说明书第[0019]-[0022]段），可见，对比文件1采用阳极一体化扩散层流场结构，也使得加工简化，节约成本且电解池厚度减小，也即，对比文件1采用相同的技术手段获得了相同的技术效果。因此，基于上述区别，本申请实际解决的技术问题是：除模压成型外，还能采用何种成型技术形成扩散层基材。
对于区别1），对比文件1的实施例一还公开了：阳极扩散层与流场合为一体，采用钛粉为基底材料，采用制备好的模具在一定温度和压力下进行压制以得到一体化的扩散层流场（参见说明书第[0032]段）。可见，对比文件1在另一处公开了阳极扩散层基材可采用钛粉（一种具体的金属粉末）压制成型而形成，因此，本领域技术人员有动机采用金属粉末成型来形成扩散层基材。至于成型方法，本领域公知的是，钢和大多数有色金属及其合金都具有一定的塑性，可在热态或冷态下进行压力加工。而金属压力加工方法历史悠久，一般分为锻造、轧制（或称压延加工）、挤压、冲压、拉拔五种，其中锻造是利用锻锤的运动锤击或用压力机的压头压缩工件的塑性加工方法，即是一种锻压成型方法，而锻造方法中的模型锻造，是使已加热的金属坯料在已经预先制好型腔的锻模间承受冲击力或压力而变形，即为一种模压成型方法（参见公知常识证据1，第179-183页），因此，在对比文件1已经公开了模具压制成型或注塑成型的基础上，采用其他常见的金属压力加工方法对多孔材料或金属粉末进行成型是本领域的惯用手段。
对于区别2），本领域公知的是，金属粉末成形为带材时，带材中存在残余应力，实际工作中可采用退火等热处理工艺消除残余应力。例如钛粉轧制为钛带时，在轧制后可在卧式真空炉中进行全部烧结和退火，烧结温度为1100℃、1200℃、1300℃，第一次退火为高温退火，1000-1200℃，随后在800-950℃范围真空退火30min，最后一次退火在750℃、850℃、950℃下进行。镍粉轧制后，可在1000-1100℃烧结1-5分钟，在850℃退火后可以使镍带达到相当于铸造轧制镍带的性能。真空退火使镍除气是提高机械性能的重要因素（参见公知常识证据2，第146页；公知常识证据3，第211-212页；公知常识证据4，第228-229页），因此，在对比文件1公开了采用多孔金属板、金属粉末等压制成型得到扩散层基材的基础上，为了减少金属的残余应力，采用退火工艺进一步处理是本领域的惯用手段。
对于区别3），关于凹槽结构，本领域公知的是，流场的功能是引导反应气流动方向，确保反应气均匀分配到电极的各处，经电极扩散层到达催化层参与电化学反应。常见的流场有点状、网状、多孔体、平行沟槽、蛇形和交指状流场。上述各种流场的脊部分靠电池组装力与电极扩散层紧密接触，而沟部分为反应气流通道。通常沟槽的宽度为1mm左右，脊的宽度应为1-2mm之间，沟槽的深度一般应控制在0.5-1.0mm之间（参见公知常识证据7，第228-230页），参见上述对区别2）的评述，本领域公知SPE水电解器结构与燃料电池结构类似，在此基础上，燃料电池的流场结构可以作为SPE电解器的气体扩散层流场结构的参考，因此，本领域技术人员有动机将对比文件1的流场结构的沟槽设计成常规的凹槽结构。关于涂层材料，对比文件1已经公开了催化层可采用喷涂、刷涂、电镀、化学镀等手段进行（参见对比文件1说明书第[0009]段），而燃料电池中最为有效也是使用最为广泛的电催化剂为贵金属催化剂，Pt是首选的催化剂，此外Ru、Pd、Ag、Au等贵金属也有较好的催化性能（参见公知常识证据8，第402页），参见上述对区别2）的评述，本领域公知SPE水电解器结构与燃料电池结构类似，在此基础上，结合对比文件1的内容，本领域技术人员很容易想到在气体扩散层上采用喷涂、电镀等手段增加贵金属催化剂Pt等的涂层。
对于区别4），本申请没有记载具有上述参数的扩散层具有何种技术效果。参见上述对区别2）的评述，SPE水电解器结构与燃料电池结构类似，而燃料电池常用的电极可为由多孔体加工的多孔体流场与导电板组合构成的双极板，也可为加工为一体的流场，可用炭布作电极的扩散层。流场的脊部分靠电池组装力与电极扩散层紧密接触，而沟部分为反应气流的通道，一般称沟槽部分面积与脊部分面积之比为流场的开孔率，一般而言，各种流场的开孔率控制在40%-50%之间（参见公知常识证据7，第228-230页），并且本领域技术人员知晓扩散层作为催化层的支撑体，又是气体和水的扩散通道，需要具有适宜的厚度、孔尺寸、气体渗透系数、透水性等，以利于气体和水的迁移，因此，根据SPE电解槽对电解能力的需要本领域技术人员可以测量气体扩散层的上述性能并进行调整，这属于本领域的惯用手段。
综上，将对比文件1与本领域的公知常识结合起来得到权利要求1的方案二对本领域技术人员而言是显而易见的，权利要求1的技术方案不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.2、对于方案一和方案三，对比文件1（参见说明书第[0002]-[0010]段）公开了一种SPE电解槽，其具体内容参见上述2.1。权利要求1的方案一或方案三与对比文件1相比区别在于：1）权利要求1的扩散层基材还可以采用金属粉末形成，并限定了具体的成型工艺除了模压成型外还可为冲压成型、压延成型等，对比文件1的基材为多孔金属板等，采用模具直接压制或注塑成型；2）权利要求1形成流场扩散层后进行了涂层或退火 涂层处理，并限定了具体的退火条件，对比文件1中是采用喷涂、刷涂等手段将催化层与扩散层结合然后与质子膜热压制作MEA，即对比文件1是涂层在膜电解组件上，而权利要求1是涂层在扩散层上，此外，对比文件1没有进行退火处理；3）权利要求1限定了成型后的凹槽深、宽和凸台宽，限定了涂层物质是Pt、Au、Ag等，对比文件1没有公开上述内容；4）权利要求1限定流场扩散层的厚度、孔隙尺寸等参数，对比文件1没有公开上述内容。
参见上述2.1的评述，根据本申请说明书记载的内容（参见说明书第2页第5-10、18-23行，第3页第5-10行，实施例1-3），本申请利用压延或锻压工艺制备一体式流场扩散层，不需要在扩散层上加工流场，适合批量化生产，降低成本，降低电解池厚度。并且实施例1是镀Pt，实施例2是煅烧 涂铱锡氧化物，实施例3是退火 镀金，上述实施例获得的电极无论是否具有流场结构，用于SPE水电解池在电流密度在500mA/cm2时电解电压均约为1.7V以下。除此以外，本申请说明书没有记载金属粉末成型为基材相对于多孔材料作为基材具有何种技术效果，也没有记载冲压成型、压延成型等相对于模压成型具有何种技术效果，没有记载涂层在扩散层基材上给技术方案带来何种技术效果，没有记载成型后凹槽、凸台的宽、深给技术方案带来何种作用或技术效果，也没有记载涂层物质、扩散层结构参数给技术方案带来何种作用或技术效果。
对此，对比文件1（参见说明书第[0019]-[0022]段）采用阳极一体化扩散层流场结构，也使得加工简化，节约成本且电解池厚度减小，也即，在流场结构方面来说，对比文件1采用相同的技术手段获得了相同的技术效果。因此，基于上述区别，本申请实际解决的技术问题是：除模压成型外，还能采用何种成型技术形成扩散层基材；以及如何调整气体扩散层的结构。
对于区别1），参见上述2.1的评述，对比文件1在另一处公开了阳极扩散层基材可采用钛粉（一种具体的金属粉末）压制成型而形成，因此，本领域技术人员有动机采用金属粉末成型来形成扩散层基材。至于成型方法（参见公知常识证据1，第179-183页），在对比文件1已经公开了模具压制成型或注塑成型的基础上，采用其他常见的金属压力加工方法对多孔材料或金属粉末进行成型是本领域的惯用手段。
对于区别2），本领域已知的是，固体高分子电解质（SPE）可应用于氢氧燃料电池和SPE水电解技术——氢气和氧气发生器，美国通用电气公司（GE）利用双子星座计划中SPE燃料电池的技术，发展SPE水电解技术，这种水电解器的结构与燃料电池相似，因此SPE水电解制氢氧即为燃料电池的逆反应（参见公知常识证据5，第54页），根据上述内容，本领域技术人员可以知晓，SPE燃料电池与SPE水电解器的结构类似。而燃料电池使用膜电极（MEA）也属于本领域公知常识，MEA根据不同的制备方法有不同的结构，将催化层直接涂布于质子交换膜上（CCM）得到电极-膜-电极的三层结构，在三层结构MEA两侧分别用气体扩散层夹合热压后就形成了五层结构的膜电极，也可将催化剂直接涂布于气体扩散层上（CCS），然后将膜置于两电极中压合也可得到五层膜电极（参见公知常识证据6，第474-475页），结合对比文件1的MEA制作方法可知，对比文件1形成的是三层膜电极，在此基础上，本领域技术人员根据上述燃料电池常用的MEA结构和制作方法可知，也可将催化层直接涂覆到扩散层上形成电极扩散层结构。至于退火，参见2.1的评述，对金属成型加工时，为了减少金属的残余应力进行退火是本领域的公知常识（参见公知常识证据2，第146页；公知常识证据3，第211-212页；公知常识证据4，第228-229页），在对比文件1公开了采用多孔金属板、金属粉末等压制成型得到扩散层基材的基础上，为了减少金属的残余应力，采用退火工艺进一步处理是本领域的惯用手段。
对于区别3），凹槽结构、涂层材料均属于本领域公知常识（参见公知常识证据7，第228-230页；公知常识证据8，第402页），本领域公知SPE水电解器结构与燃料电池结构类似，在此基础上，结合对比文件1的内容，本领域技术人员很容易想到在气体扩散层上采用喷涂、电镀等手段增加贵金属催化剂Pt等的涂层。
对于区别4），本申请没有记载具有上述参数的扩散层具有何种技术效果。SPE水电解器结构与燃料电池结构类似，而燃料电池常用的电极可为由多孔体加工的多孔体流场与导电板组合构成的双极板，也可为加工为一体的流场，可用炭布作电极的扩散层。一般而言，各种流场的开孔率控制在40%-50%之间（参见公知常识证据7，第228-230页），并且本领域技术人员知晓扩散层作为催化层的支撑体，又是气体和水的扩散通道，需要具有适宜的厚度、孔尺寸、气体渗透系数、透水性等，以利于气体和水的迁移，因此，根据SPE电解槽对电解能力的需要本领域技术人员可以测量气体扩散层的上述性能并进行调整，这属于本领域的惯用手段。
综上，将对比文件1与本领域的公知常识结合起来得到权利要求1的方案一和方案三对本领域技术人员而言是显而易见的，权利要求1的技术方案不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
3.对复审请求人相关意见（详见案由部分）的评述
合议组认为，复审请求人陈述权利要求1与对比文件1的区别中既包括退火，又包括涂层，因此复审请求人所陈述的权利要求1的技术方案是合议组认为的权利要求1的方案三。对于权利要求1的方案三与对比文件1的区别，合议组认同两者存在基材原料、成型工艺、退火、涂层工艺上的区别。
对于原料为钛粉和镍粉以及成型方式的区别，复审请求人认为本申请通过轧制金属粉末成型，既能保证扩散层尺寸，又能保证扩散层的平整度，还提高了电解性能，降低了电解电压。对此，首先，权利要求1并未记载金属粉末具体为钛粉和镍粉，仅记载了金属粉末，且将金属粉末作为基材的技术方案是多孔材料做扩散层基材的并列选择，如果仅考虑金属粉末作为基材的技术方案，对比文件1的实施例一、二，扩散层基材均采用钛粉，属于金属粉末的下位概念，实施例一的基材是采用模具在一定温度和压力下进行压制，实施例二的是采用模具注塑成型（参见对比文件1说明书第[0032]-[0034]段），复审请求人强调烧结带来尺寸变化、无法保证平整度的缺陷，对比文件1并非烧结，因此并不存在烧结带来的上述缺陷；其次，本申请实施例2所比较的电解电压是一体式和非一体式的，对比文件1提供的是一体化扩散层流场，即与本申请相同的流场结构，其必然具有相同的相对于非一体式扩散层流场降低电解电压的技术效果。
对于退火及其工艺参数的区别，为了减少金属材料的残余应力采用退火进行处理属于本领域的公知常识，且对于钛粉而言，退火三次，第一次退火为高温退火，1000-1200℃，随后在800-950℃范围真空退火30min，最后一次退火在750℃、850℃、950℃也属于本领域的公知常识。本申请并未记载退火给扩散层带来了提高导电性、稳定性的技术效果，其实施例比较的是有无流场结构的扩散层，并非比较有无退火步骤的扩散层，且从包括退火处理的实施例3和包括煅烧处理的实施例2的结果看，两者电解电压均高于没有退火处理的实施例1。这与复审请求人所述矛盾。
对于扩散层结构的区别，本申请并未记载扩散层的具体结构给技术方案带来了何种技术效果，复审请求人所述的生产周期短、降低接触电阻等技术效果是一体式成型工艺带来的，并非扩散层结构带来的。
因此，对于复审请求人的主张合议组不予支持。
根据上述事实和理由，合议组作出如下决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2017年12月05日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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