发明创造名称：一种片状单晶α-氧化铝及其制备方法和用途
外观设计名称：
决定号：181057
决定日：2019-06-11
委内编号：1F245538
优先权日：
申请（专利）号：201610009854.5
申请日：2016-01-06
复审请求人：成都理工大学
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：周洋
合议组组长：李玮
参审员：史卫良
国际分类号：C01F7/02，C01F7/44，C08K3/22，C09D7/12
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：评价一项权利要求的创造性时，如果该权利要求所限定的技术方案与一篇对比文件之间存在区别技术特征，而该区别技术特征是本领域技术人员容易想到的，其技术效果是本领域技术人员可以合理预期的，则该权利要求不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201610009854.5，发明名称为“一种片状单晶α-氧化铝及其制备方法和用途”的发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人为成都理工大学，申请日为2016年1月6日，公开日为2016年6月8日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2017年11月14日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：在对比文件1（CN101790495A，公开日为2010年7月28日）的基础上结合本领域的常规技术手段，得出独立权利要求1的技术方案，对本技术领域的技术人员来说是显而易见的，从属权利要求2-6的附加技术特征或者被对比文件1公开或者由其所公开的内容本领域技术人员容易实现或者属于本领域的常规技术手段，因此权利要求1-6所要求保护的技术方案不具备突出的实质性特点，不符合专利法第22条第3款关于创造性的规定。驳回决定所依据的文本为2016年1月6日提交的说明书第1-78段（第1-7页）、说明书摘要、说明书附图和摘要附图，以及2017年7月31日提交的权利要求第1-6项。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种片状单晶α-氧化铝的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：
a、以铝的水合物为原料，加入熔盐，混合，研磨；按照重量比，铝的水合物:加入的熔盐＝1:1～10；所述熔盐为碱金属的硫酸盐或氯化物中的至少一种；
b、向a步骤研磨后的物料中加入氟化物，研磨，混合均匀，得到混合物料；其中，氟化物的加入量为生成的α-氧化铝重量的1～50％；
c、将b步骤得到的混合物料，以1～20℃/min的速率升温至700～1200℃，保温0.5～4h，冷却至室温；
d、将c步骤冷却后得到的物料用60～100℃的热水溶解，洗涤，过滤；
e、重复d步骤，直至其中熔盐全部被除去，干燥，得到片状单晶α-氧化铝；所述片状单晶α-氧化铝的粒径为10～50um，径厚比为50～150。
2. 根据权利要求1所述一种片状单晶α-氧化铝的制备方法，其特征在于：所述铝的水合物为一水氧化铝、三水氧化铝和氢氧化铝凝胶中的至少一种；优选为勃姆石、拟勃姆石、三水铝石、拜三水铝石、诺三水铝石、氢氧化铝凝胶中的至少一种。
3. 根据权利要求1所述一种片状单晶α-氧化铝的制备方法，其特征在于：所述熔盐为NaCl、KCl、LiCl、CsCl、RbCl、Na2SO4、K2SO4、Li2SO4、Rb2SO4、Cs2SO4中的至少一种。
4. 根据权利要求1～3任一项所述一种片状单晶α-氧化铝的制备方法，其特征在于：a步骤中按照重量比，铝的水合物:加入的熔盐＝1:2～4。
5. 根据权利要求1所述一种片状单晶α-氧化铝的制备方法，其特征在于：所述氟化物为NH4F、NaF、KF、LiF、RbF、CsF、HF、ZnF2中的至少一种。
6. 根据权利要求1所述一种片状单晶α-氧化铝的制备方法，其特征在于：氟化物的加入量为生成的α-氧化铝重量的10％。”
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年2月27日向专利复审委员会提出了复审请求，同时修改了权利要求书，将特征“所述升温的方式为煅烧”补入到独立权利要求1中，修改后共6项权利要求，修改后的权利要求1为：
“1. 一种片状单晶α-氧化铝的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：
a、以铝的水合物为原料，加入熔盐，混合，研磨；按照重量比，铝的水合物:加入的熔盐＝1:1～10；所述熔盐为碱金属的硫酸盐或氯化物中的至少一种；
b、向a步骤研磨后的物料中加入氟化物，研磨，混合均匀，得到混合物料；其中，氟化物的加入量为生成的α-氧化铝重量的1～50％；
c、将b步骤得到的混合物料，以1～20℃/min的速率升温至700～1200℃，保温0.5～4h，冷却至室温，所述升温的方式为煅烧；
d、将c步骤冷却后得到的物料用60～100℃的热水溶解，洗涤，过滤；
e、重复d步骤，直至其中熔盐全部被除去，干燥，得到片状单晶α-氧化铝；所述片状单晶α-氧化铝的粒径为10～50um，径厚比为50～150。”
复审请求人认为：（1）本申请和对比文件1解决的技术问题不同。（2）粒径控制方面，对比文件1指出原材料的微粉颗粒对产物有影响，而本申请对原料微粉颗粒的晶体形态没有要求，未对原料研磨分级，本申请是通过熔盐和氟化物的种类和加入比例，以及煅烧温度、时间工艺来控制指标得到的产品形状尺寸的，明显与对比文件1中通过控制原料的尺寸来控制产品尺寸的原理不同。（3）原料预处理方面，对比文件1需要将水合氧化铝或铝盐加热，得到过渡型氧化铝，而本申请并没有要求必须采用过渡型氧化铝，而是直接采用水合氧化铝作为原料，不进行预处理。（4）加热方式，对比文件1采用微波加热，制备得到的薄片状氧化铝更均匀，因此本领域技术人员从对比文件1出发，没有动机不采用微波加热。（5）本发明在水合氧化铝中直接加入了添加剂，添加剂对水合氧化铝产生一定影响，加热过程中水合氧化铝不会转变为过渡氧化铝。（6）本申请和对比文件1达到的效果不同，对比文件1严格控制原料分级5-50μm的颗粒，得到的产品粒径范围比原料更广，而本申请的权利要求1不用控制原料粒径，得到的产品粒径范围比对比文件1还小，这是本领域技术人员预料不到的。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年4月3日依法受理了该复审请求，并将案卷转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年1月28日向复审请求人发出复审通知书，指出：在对比文件1的基础上结合本领域的常规技术手段得到权利要求1所要求保护的技术方案是显而易见的，其从属权利要求2-6的附加技术特征或者被对比文件1公开，或者是本领域的常规技术手段，因此权利要求1-6所要求保护的技术方案不具备突出的实质性特点，不符合专利法第22条第3款关于创造性的规定创造性。还针对复审请求人陈述的意见进行了答复。
复审请求人于2019年3月11日提交了意见陈述书，同时提交了修改的权利要求书，将权利要求1中“包括以下步骤”修改为“由以下步骤”，将原权利要求3和5合并到权利要求1，并将其余权利要求进行适应性修改。修改后共6项权利要求，如下：
“1. 一种片状单晶α-氧化铝的制备方法，其特征在于：由以下步骤：
a、以铝的水合物为原料，加入熔盐，混合，研磨；按照重量比，铝的水合物:加入的熔盐＝1:1～10；所述熔盐为NaCl、KCl、LiCl、CsCl、RbCl、Na2SO4、K2SO4、Li2SO4、Rb2SO4、Cs2SO4中的至少一种；
b、向a步骤研磨后的物料中加入氟化物，研磨，混合均匀，得到混合物料；其中，氟化物的加入量为生成的α-氧化铝重量的1～50％，所述氟化物为NH4F、NaF、KF、LiF、RbF、CsF、HF、ZnF2中的至少一种；
c、将b步骤得到的混合物料，以1～20℃/min的速率升温至700～1200℃，保温0.5～4h，冷却至室温，所述升温的方式为煅烧；
d、将c步骤冷却后得到的物料用60～100℃的热水溶解，洗涤，过滤；
e、重复d步骤，直至其中熔盐全部被除去，干燥，得到片状单晶α-氧化铝；所述片状单晶α-氧化铝的粒径为10～50um，径厚比为50～150。
2. 根据权利要求1所述一种片状单晶α-氧化铝的制备方法，其特征在于：所述铝的水合物为一水氧化铝、三水氧化铝和氢氧化铝凝胶中的至少一种。
3. 根据权利要求2所述一种片状单晶α-氧化铝的制备方法，其特征在于：所述铝的水合物为勃姆石、拟勃姆石、三水铝石、拜三水铝石、诺三水铝石、氢氧化铝凝胶中的至少一种。
4. 根据权利要求1～3任一项所述一种片状单晶α-氧化铝的制备方法，其特征在于：a步骤中按照重量比，铝的水合物:加入的熔盐＝1:2～4。
5. 根据权利要求1所述一种片状单晶α-氧化铝的制备方法，其特征在于：所述氟化物为NH4F、NaF、KF、LiF、RbF、CsF、HF、ZnF2中的至少一种。
6. 根据权利要求1所述一种片状单晶α-氧化铝的制备方法，其特征在于：氟化物的加入量为生成的α-氧化铝重量的10％。”
复审请求人认为：（1）本领域技术人员在对比文件1的教导下可以预料到采用煅烧法得到的产品均匀性会比对比文件1中的微波法更差，但是修改后的权利要求1用了煅烧法，其均匀性比对比文件1好很多。（2）本申请的技术特征组成一个整体解决本发明的技术问题，这在现有技术中是没有的，对比文件1给出的炉加热生成的产品均匀性比微波差、助剂可以为非氟化物、即使研磨后粒径范围也非常宽需要分级处理给出的技术启示，本领域技术人员在对比文件1及现有技术的基础上是不可能得到本发明的技术方案的。（3）本申请修改后的权利要求1为封闭式权利要求，不包括对原料进行处理分级，控制原料粒度等步骤，得到的产品粒径范围比原料粒径范围缩小了12.475倍，而对比文件1中严格控制原料分级，得到的产品粒径范围比原料更广，这是本领域技术人员预料不到的。（4）修改后的权利要求1虽然也对原料进行了研磨，但是是为了将固固原料混合均匀，没有控制原料的粒径，对比文件1的原料进行研磨后仍然需要将原料进行分级，只研磨是不能达到分级效果的，本申请实施例2球磨2h处理后原料的粒径范围实际是1-500μm，粒径范围很广，本领域技术人员在对比文件1的教导下，没有动机省略分级步骤。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
（一）审查文本
复审请求人在答复复审通知书时提交了修改的申请文件，经审查该修改符合专利法第33条和专利法实施细则第61条第1款的规定。因此，本复审请求审查决定所依据的文本为：2016年1月6日提交的说明书第1-78段（第1-7页）、说明书摘要、说明书附图和摘要附图，以及2019年3月11日提交的权利要求第1-6项。
（二）专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
评价一项权利要求的创造性时，如果该权利要求所限定的技术方案与一篇对比文件之间存在区别技术特征，而该区别技术特征是本领域技术人员容易想到的，其技术效果是本领域技术人员可以合理预期的，则该权利要求不具备创造性。
1.关于权利要求1的创造性
权利要求1要求保护一种片状单晶α-氧化铝的制备方法。对比文件1公开了一种利用微波制造薄片状氧化铝的方法，并具体公开了（参见说明书第[0031]-[0036]、[0044]、[0053]、[0061]、[0090]、[0092]、[0146]段以及表1）：i)通过研磨诸如水合氧化铝、铝盐等原材料并分级具有适宜尺寸的颗粒而对所述原材料进行预处理的步骤；ii)通过加热经预处理的原材料进行热处理来制造过渡型氧化铝的步骤； iii)混合所述过渡型氧化铝与熔融盐及添加剂然后分散并研磨混合的复合物的步骤；iv)用微波作为加热源通过加热经分散研磨的混合物来熔融并合成薄片状氧化铝的步骤；v)将所述熔融盐及添加剂与合成的氧化铝分离的步骤；和vi)通过除去粘附于经分离的薄片状氧化铝的晶体颗粒表面的添加剂残余物等异物而对所述薄片状氧化铝进行后处理的步骤。在多晶的比例超过5％的情况中，完成最终的合成时，在分离熔融盐和添加剂之后由完成的粉末除去多晶颗粒变得复杂，此外，为完全除去它们，可能导致良好生长的单晶粉末的超出必要的损失；将与熔融盐和添加剂混合然后一同加热的过渡型氧化铝用于制造薄片状α氧化铝，这是本发明的目的（即对比文件1中的产物为单晶α氧化铝）。理想地是约1摩尔的过渡型氧化铝与约3摩尔～10摩尔的熔融盐及约0.2摩尔～0.5摩尔作为添加剂的晶体生长剂混合。可以使用一种或多种典型的熔融盐，例如碳酸钙(CaCO3)、氯化钠(NaCl)、碳酸钾(K2CO3)、硫酸钾(K2SO4)和硫酸钠(Na2SO4)作为熔剂；理想的是使用金属盐、金属水合物或金属氟化物等作为引起晶体生长的添加剂，其种类可以是一种或多种典型添加剂，例如LiF2、AlF3、 NaF、P2(SO4)3、NaPF6和K2TiF6等。在约1100℃～1250℃的最高设计温度维持约60分钟～180分钟的时间是使过渡型氧化铝结晶为α氧化铝的时间，然后在自然条件下逐渐进行冷却处理（即冷却至室温）。熔融盐的分离方法如下进行：将坩埚中合成的混合物放入安装有搅拌器的充水的恒温槽，并且旋转搅拌器以溶解熔融盐和添加剂。结果，可以从混合物中分离出薄片状氧化铝的晶体颗粒。此外，通过重复该过程（即重复d步骤）可以得到高质量的薄片状氧化铝的晶体颗粒。如果恒温水槽中的水是蒸馏水并维持在约80℃～100℃的温度，则可以更迅速地获得晶体颗粒。平均粒径为5-85μm，平均纵横比为50-415。实施方式1中平均粒径为26μm。
权利要求1与对比文件1相比，区别在于：（1）权利要求1中限定的加料顺序是原料加入熔盐，混合，研磨，然后加入氟化物，研磨，混合均匀，并限定了熔盐和氟化物的加入量；（2）权利要求1中加热方式为煅烧加热，并限定了升温速率；（3）权利要求1中限定了将得到的物料洗涤后过滤。基于上述区别技术特征，本申请实际解决的技术问题是提供另一种加热方式，并对加料顺序进行调整。
对于区别（1），对比文件1已经公开了将原料、熔盐和氟化物添加剂进行混合，在此基础上，本领域技术人员为了使反应物料混合均匀，容易想到将各原料分步混合，充分研磨。此外，对比文件1已经公开了过渡型氧化铝、熔盐和氟化物加入量的摩尔比，在此基础上，本领域技术人员容易通过有限的试验调整熔盐和氟化物的加入量。
对于区别（2），煅烧加热和微波加热都属于本领域常用的加热方式，本领域技术人员熟知两种加热方式的特点，由此本领域技术人员容易根据实际需要选择以煅烧加热代替对比文件1中的微波加热，从说明书中看不出用煅烧代替微波能带来超出本领域技术人员合理预期的技术效果。
对于区别（3），对固液混合物进行过滤分离属于本领域常用的技术手段。
对于并列技术方案，权利要求1中未被对比文件1中公开的其他熔盐种类和氟化物种类均为本领域常用的熔盐和氟化物种类，本领域技术人员容易进行常规选择。
因此，在对比文件1的基础上结合本领域常用的技术手段，得到权利要求1要求保护的技术方案，对本领域技术人员而言是显而易见的，权利要求1不具备突出的实质性特点，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.关于权利要求2-6的创造性。
权利要求2-3、5分别进一步限定了铝的水合物和氟化物的种类。对比文件1公开了：使用氢氧化铝作为原材料，理想的是使用金属盐、金属水合物或金属氟化物等作为引起晶体生长的添加剂，其种类可以是一种或多种典型添加剂，例如LiF2、AlF3、 NaF、P2(SO4)3、NaPF6和K2TiF6等。可见权利要求5的附加技术特征已经被对比文件1公开。此外，在对比文件1公开了氢氧化铝作为原材料的基础上，具体选择氢氧化铝凝胶作为原材料属于本领域常用的技术手段。权利要求2-3中限定的其他物质，都属于本领域常用的铝的水合物种类，本领域技术人员容易进行常规选择。
权利要求4、6分别进一步限定了铝的水合物和熔盐的重量比，以及氟化物的加入量。对比文件1已经公开了过渡型氧化铝、熔盐以及氟化物的摩尔比，在此基础上，本领域技术人员容易根据具体需要和所选原料的不同对上述物质的加入重量比进行调整。
因此，结合对其引用的权利要求的评述，权利要求2-6不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（三）关于复审请求人陈述的意见
对于复审请求人在答复复审通知书时陈述的意见，合议组经审查后认为：
关于意见（1），对于产品的均匀性，在意见陈述书中复审请求人实际上是以原料粒径分布与产品粒径分布的比例来对均匀性进行比较的，但是在本领域中“粒径为10-50μm”的含义通常被理解为平均粒径在10-50μm，即“粒径为10-50μm”并不是指粒径分布，本申请说明书中也没有提供具体的粒径分布表征，因此，意见陈述书中对对比文件1和本申请产品均匀性的比较是没有依据的。根据上文对于权利要求1创造性的评述，对比文件1实施方式1中的平均粒径为26μm，可见，本申请权利要求1中的平均粒径范围10-50μm已经被对比文件1公开。此外，微波加热和煅烧加热都属于本领域常用的加热方法，本领域技术人员熟知二者的特点，由此容易根据需要进行选择，并且从本申请说明书中也无法看出采用煅烧加热能够起到预料不到的技术效果。
关于意见（2）-（4），首先，对于添加剂种类，本申请中的氟化物已经被对比文件1公开，不能构成本申请权利要求1与对比文件1的区别。其次，本领域公知，均匀的原料尺寸有利于提高反应效率和最终产物的均匀性，实际上本申请权利要求1的技术方案中采用的分步混合、研磨，这本身也是一种对原料粒度（及均匀性）的控制；再次，无论是本申请还是对比文件1，在将原料混合后都具有研磨的工序，可见在进行高温反应之前，所有原料都已经被研磨至较小的粒径，而本领域技术人员熟知具体的研磨效果与多种因素有关（例如研磨设备、研磨介质、研磨时间、研磨功率、研磨次数、研磨方式、原料初始粒度等等），因此在实际操作过程中本领域技术人员通常会根据具体情况调整相应的研磨条件和/或根据研磨的具体效果确定是否需要进行分级，这不需要付出创造性劳动，而且本领域技术人员看不出权利要求1的反应原料粒度与对比文件1存在明显区别。第四，复审请求人所声称的本申请实施例2球磨2h处理后原料的粒径范围实际是1-500μm，在本申请说明书中并未记载，因此上述说法是得不到证据支持的。
综上，复审请求人的理由不能成立。
根据如上事实和理由，合议组作出如下审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2017年11月14日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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