发明创造名称：使用受控进料组合物的氰化氢的生产方法
外观设计名称：
决定号：180668
决定日：2019-06-10
委内编号：1F244344
优先权日：2012-12-18
申请（专利）号：201310680598.9
申请日：2013-12-12
复审请求人：英威达纺织（英国）有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：周荃
合议组组长：李应会
参审员：史卫良
国际分类号：C01C3/02
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果要求保护的发明是所属领域的技术人员在现有技术的基础上仅仅通过合乎逻辑的分析、推理或者有限的实验就可以得到的，则认为要求保护的发明对本领域技术人员来说是显而易见的，即相对于现有技术来说不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201310680598.9，名称为“使用受控进料组合物的氰化氢的生产方法”的发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人为英威达纺织（英国）有限公司，申请日为2013年12月12日，优先权日为2012年12月18日，公开日为2014年6月18日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2017年10月23日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：在对比文件2（US2478875A，公开日为1949年8月9日）的基础上结合本领域的常规技术手段得到权利要求1所要求保护的技术方案对本领域技术人员而言是显而易见的，权利要求2-15的附加技术特征均是本领域中的常规选择，因此权利要求1-15不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。驳回决定所依据的文本为原始申请文件。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种用于生产氰化氢的方法，包括：
(a)确定含甲烷源的甲烷含量；
(b)通过使甲烷气体源通过烃分离器来纯化所述含甲烷源，以形成包含少于1体积%的C2 烃的含甲烷气体，并且形成包含C2 烃的排出物流；
(c)在混合区域中混合三元气体混合物的组分，以形成包含至少25体积%氧气的三元气体混合物，其中所述三元气体混合物的组分包括含氧气体、含氨气体和含甲烷气体；以及
(d)使所述三元气体混合物与反应装置中的催化剂接触，以提供含有氰化氢的反应产物。
2. 根据权利要求1所述的方法，其中，所述三元气体混合物为非爆炸的。
3. 根据权利要求1所述的方法，其中，所述三元气体混合物具有200-400kPa的压力。
4. 根据权利要求1所述的方法，其中，进一步纯化所述含甲烷源，使其实质上无水。
5. 根据权利要求1所述的方法，其中，所述三元气体混合物中氨比氧的摩尔比为1.2-1.6，并且所述三元气体混合物中的甲烷比氧的摩尔比为1-1.25。
6. 根据权利要求1所述的方法，其中，所述含甲烷气体包含少于5000mpm的C2 烃，优选少于1000mpm的C2 烃，更优选少于150mpm的C2 烃。
7. 根据权利要求1所述的方法，其中，所述含甲烷气体实质上没有C2 烃，其中，所述C2 烃选自由乙烷、丙烷、丁烷、戊烷、这些物质的异构体以及其组合构成的组。
8. 根据权利要求1所述的方法，其中，所述含甲烷气体实质上没有C3 烃。
9. 根据权利要求1所述的方法，其中，所述含甲烷气体实质上没有杂质。
10. 根据权利要求1所述的方法，其中，所述含氧气体实质上无水。
11. 根据权利要求1所述的方法，其中，所述含氧气体包含多于80体积%的氧。
12. 根据权利要求1所述的方法，其中，所述含氧气体为纯氧气。
13. 根据权利要求1所述的方法，其中，烃分离器包括吸附塔。
14. 根据权利要求1所述的方法，其中，烃分离器包括低温膨胀涡轮。
15. 根据权利要求1所述的方法，其中，烃分离器包括脱乙烷器、脱丙烷器、脱丁烷器和/或脱异丁烷器。”
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年2月7日向国家知识产权局提出了复审请求，同时修改了权利要求书，将权利要求5记载的特征并入权利要求1中构成新权利要求1，同时删除权利要求5，并适应性修改了权利要求的编号，修改后共14项权利要求。复审请求时修改的权利要求1如下：
“1. 一种用于生产氰化氢的方法，包括：
(a)确定含甲烷源的甲烷含量；
(b)通过使甲烷气体源通过烃分离器来纯化所述含甲烷源，以形成包含少于1体积％的C2 烃的含甲烷气体，并且形成包含C2 烃的排出物流；
(c)在混合区域中混合三元气体混合物的组分，以形成包含至少25体积％氧气的三元气体混合物，其中所述三元气体混合物的组分包括含氧气体、含氨气体和含甲烷气体；以及
(d)使所述三元气体混合物与反应装置中的催化剂接触，以提供含有氰化氢的反应产物；
其中，所述三元气体混合物中氨比氧的摩尔比为1.2-1.6，并且所述三元气体混合物中的甲烷比氧的摩尔比为1-1.25。”
复审请求人认为：（1）本申请在对甲烷气体的净化水平或程度上与对比文件2不同，而且是本领域技术人员在对比文件2的基础上没有动机实现的；（2）对比文件2没有教导采用富氧空气或纯氧，不可能实现至少25体积%氧气，且本申请可以减少进入合成工艺的惰性混合物，并进而减小反应器尺寸；（3）本申请各原料的比例与对比文件2截然不同，不是常规Andrussow法中的原料配比，且本申请记载了未反应的氨的回收再利用，对比文件2并未记载。本申请能够实现保证反应安全进行、物料综合利用以及具有较高的HCN转化率的效果。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年3月12日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年2月1日向复审请求人发出复审通知书，指出：在对比文件2的基础上结合本领域的常规技术手段得到权利要求1所要求保护的技术方案对本领域技术人员而言是显而易见的，权利要求2-14的附加技术特征均属于本领域技术人员容易想到或实现的，因此权利要求1-14不具备创造性。针对复审请求人陈述的理由，合议组指出：对比文件2中将天然气中的乙烷限制在7.5%以下并不能认为是一种间接的方法来表征和限制难以被检测到的痕量丙烷化合物或其它更高的烃，复审请求人的这一论断实际上缺乏依据，对比文件2将乙烷限制在7.5%以内是因为此含量为转化率降低的转折点，而并非出现丙烷或更高级烃的表征。发现痕量丙烷是在乙烷含量达到7.9%时，而不是7.5%（参见对比文件2说明书第4栏第48-52行）。至于采用富氧空气或纯氧能够减少稀释气体（氮气）的使用从而使供料气体的体积减小，并进而带来减小反应器尺寸的效果也是本领域技术人员容易实现的。此外，对比文件2记载了较大部分未反应的氨可以从废气中重新获得（参见对比文件2的说明书第5栏第25-28行）。因此，实际上对比文件2明确教导了未反应氨的回收利用。
复审请求人于2019年5月15日提交了意见陈述书，但未修改申请文件。复审请求人认为：（1）必须考虑方法的经济可行性，对比文件2不足以解决本申请提出的技术问题，即通过稳定碳和氢的含量以及燃料值来最小化原料的可变性。（2）当以氧气量固定不变时，本申请原料中氨和甲烷的用量与对比文件2并不重叠，本申请实际使用了与对比文件2完全不同的三元气体混合物体系，对比文件2没有暗示这种摩尔比的调整。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
（一）审查文本的认定
复审请求人在提出复审请求时修改了权利要求书，经核实上述修改符合专利法实施细则第61条第1款和专利法第33条的规定，因此本复审请求审查决定所依据的文本为复审请求人于2018年2月7日提交的权利要求第1-14项，于2013年12月12日提交的说明书第1-66段（第1-13页）、说明书附图、说明书摘要和摘要附图。
（二）专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
如果要求保护的发明是所属领域的技术人员在现有技术的基础上仅仅通过合乎逻辑的分析、推理或者有限的实验就可以得到的，则认为要求保护的发明对本领域技术人员来说是显而易见的，即相对于现有技术来说不具备创造性。
1、权利要求1的创造性
权利要求1要求保护一种用于生产氰化氢的方法。对比文件2公开了一种生产氰化氢的方法，包括对各种不同来源的天然气进行成分分析（详见分析A和分析B给出的天然气成分列表），通过逆流吸附或采用填充有活性碳的塔进行吸附而实现对天然气的纯化；其中还公开了在采用逆流吸附后，将吸附有相对较高分子量烃的吸附液通过加热，使吸附的较高级气态烃煮沸并从该吸附液中移除，或者在采用活性碳吸附后，在加热条件下，利用解吸气或解吸流将这种吸附的烃从活性碳上移除（即形成包含C2 烃的排出物流）；而后使纯化的天然气与空气和氨按比例混合，其中氧与氨的摩尔比为1.2-1.45，碳（即甲烷）与氨的摩尔比为1.15-1.35，氧与碳的摩尔比为1.05-1.15；使该气体混合物通过在1025℃-1150下工作的催化剂单元，从而制备氰化氢；结果实现了氨到氰化氢的转化率为70-75%（参见其说明书第1栏第54行-第3栏第75行）。当采用含有6.5%乙烷、2.3%丙烷、0.6%正丁烷和0.33%更高级烃、甲烷和少量氮气的天然气时，使之流过一个填充有活性碳的塔（即吸附塔，相应于权利要求1中的烃分离器），在体系达到平衡时，来自吸附塔的气体经分析发现不含丙烷或更高级的烃且含有3.5%的乙烷，其余绝大多数为甲烷（由对比文件2在对天然气进行吸附净化前后乙烷含量降低，显然其解吸后的排出物流中含C2烃）。该净化的天然气与空气和氨以一定比例混合，并使该混合物流过在1100℃以下工作的催化剂单元，制备氰化氢；最终实现了74.5%的转化率（参见其说明书第4栏第7-39行）。
权利要求1与对比文件2相比，区别在于：（1）纯化后的含甲烷气体含有少于1体积%的C2 烃；（2）三元气体混合物中至少含有25体积%的氧气；（3）三元气体混合物中各原料的配比。由此可见，本申请所解决的技术问题是提供一种生产氰化氢的替代方案。
对于区别（1）：本领域技术人员容易想到采用更为纯净的天然气作为生产氰化氢的原料，从而将天然气中的杂质含量降低到更低水平，如1体积%以下，且这是采用现有技术中的常规手段如吸附，即可实现的。而更为纯净的烃原料显然能够提供更为稳定的原料中的碳和氢的比例。虽然对比文件2记载了采用单一纯烃不是克服现有技术缺陷的经济可行的方案（参见其第1栏第23-25行），但是这仅仅是从经济角度考虑，实际上本领域中并不存在单一纯烃（如甲烷）在技术上不能生产氰化氢的相反教导，而本申请中也并未对其天然气纯化的经济成本进行考量和与现有技术进行对比，本领域技术人员从说明书中看不出原料气体的净化水平或净化程度能取得超出本领域技术合理预期的技术效果。
对于区别（2）：由该限定可知，其排除了采用空气和部分富氧空气的情况（包括本申请说明书中记载的可以采用空气的情况，以及虽然采用富氧空气，但其中氧气含量不能满足在三元气体混合物中能够实现至少25体积%的情况，参见本申请说明书第5、39段），因为空气中含有大约21体积%氧气，由此在三元气体混合物中，通过空气供入的氧气的含量被其它两种组分进一步稀释，显然其含量只能低于21体积%。然而，由于空气仅是一种最为廉价、方便的氧气来源，其中的大量氮气并不是本申请中的反应原料，并且其化学性质为惰性，本领域技术人员可以预期除去空气中的氮气并不会妨碍氰化氢的合成，并且为了降低反应器尺寸或减少能耗（例如加热气体的能耗），本领域技术人员显然容易想到降低氧气来源中的氮含量。而采用含氧量更高的富氧空气甚至纯氧代替空气作为氧气来源也是本领域中惯常采用的一种技术手段，只是其成本高于空气，在兼顾总体成本的情况下，本领域技术人员容易想到采用富氧气体、甚至纯氧代替空气，其技术效果也是本领域技术人员可以合理预期的，而本申请说明书的实施例中均是采用了空气而不是富氧气体或纯氧，因此从说明书看不出用富氧气体或纯氧代替空气能取得预料不到的技术效果。
对于区别（3）：在采用的原料以及经历的反应条件相同或相似的条件下，本领域技术人员容易根据原料的来源、主反应和可能的副反应的情况，选择某些原料过量，如本申请与对比文件2均选择了甲烷和氨过量，只是本申请氨过量更多。然而，这些都是本领域中常用的技术手段，而且从本申请的说明书中也无法得知，氨过量更多能够带来任何预料不到的技术效果。本申请的说明书中并未给出任何能够证明其与对比文件2的方案相比具有预料不到的技术效果的证据。本申请的实施例仅能说明含有约8体积%乙烷的甲烷与纯甲烷相比效果不佳，但是对比文件2中的乙烷含量显然远低于此体积%，因此上述实施例并不能证明在采用对比文件2中的含甲烷气体时其效果必然不佳。而且也无法证明本申请中的转化率高于对比文件2。
综上，在对比文件2的基础上结合本领域的常规技术手段得到权利要求1所要求保护的技术方案对本领域技术人员而言是显而易见的，权利要求1不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
2、权利要求2-14的创造性
关于权利要求2，对比文件2与本申请采用的反应体系相似，因此显然对比文件2的体系也是非爆炸的，且这属于本领域的普遍认知并容易控制实现；关于权利要求3、4和9，由于对比文件2与本申请的反应原料和反应条件均相似，因此本领域技术人员容易控制原料的压力在适当范围内，并使原料为无水的；关于权利要求5-8，其中权利要求7的附加技术特征已被对比文件2公开，在不特别考虑成本的情况下，根据对比文件2公开内容的教导和本领域的一般认知，本领域技术人员也容易想到尽可能降低天然气原料中C2以上烃的含量，直至得到纯的甲烷，且对比文件2公开了这些杂质烃的组成，未被公开的烃也均是天然气中常见的杂质；关于权利要求10和11，具有更高氧含量的含氧气体（甚至纯氧）是本领域的常规氧气来源，本领域技术人员容易根据需要选择使用；关于权利要求12-14，其中权利要求12的附加技术特征已被对比文件2公开，权利要求13和14中记载的各种烃分离器也均是本领域中公知常用的设备，其作用和效果是已知的，本领域技术人员容易根据需要进行选择。
综上，在权利要求1不具备创造性的前提下，权利要求2-14所要求保护的技术方案也不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
（三）关于复审请求人陈述的意见
对于复审请求人陈述的理由，合议组经审查后认为：
关于采用单一纯烃的经济性问题：复审请求人认为本申请所解决的技术问题与对比文件2不同，然而，无论从解决何种技术问题出发，只要采用高纯度甲烷（即单一纯烃）作为原料就无法避免对比文件2中记载的与之相关的经济性问题，但是在本申请的整个申请文件中均未能给出合理的解决该经济性问题的技术手段。对比文件2并未给出高纯度甲烷不能生成氰化氢的相反教导。
关于三种原料混合物配比的问题：首先，复通中所指以氧气的量固定不变考察其它两种物质的用量是指由对比文件2给出的氧与氨和碳与氨的摩尔比可以计算得到碳（即甲烷）与氧的摩尔比，该摩尔比的范围在0.79-1.125之间，与本申请的1-1.25存在重叠。而由对比文件2给出的氧与碳的摩尔比直接计算得到的碳与氧的摩尔比为0.87-0.95，与本申请的范围没有重叠。即由对比文件2的两种限定方式实际上能够得到两个不同的范围。无论上述范围是否重叠，均不影响权利要求1与对比文件2之间区别的判断，即：各原料的配比存在差异。同时，根据本申请说明书第50段的记载“部分地通过提供足够富氧的含氧气体以及通过调整氨/甲烷的摩尔比至足够高的水平，可以使得HCN的生产能力和生产效率两者均显著地提高，同时保持稳定的操作”。而本申请的实施例1和2显示，以纯甲烷、氨和空气（非富氧的含氧气体）为原料，得到NH3到HCN的转化率（一次通过，即不考虑氨的循环回收）不足65%（参见本申请的图2）。显然，该转化率远低于对比文件2中记载的70-75%。如考虑氨的回收，则该转化率也仅与对比文件2的水平相当。而且本申请中并未给出采用“足够富氧的含氧气体”的实例，即本申请中没有与其权利要求的保护范围相应的实施例和效果数据。由此无法得出“可以使得HCN的生产能力和生产效率两者均显著地提高，同时保持稳定的操作”的结论。
综上，复审请求人的理由不能成立。
根据上述事实和理由，合议组作出如下审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2017年10月23日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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