发明创造名称：非水电解液及使用该非水电解液的非水电解质电池
外观设计名称：
决定号：180487
决定日：2019-06-05
委内编号：1F255152
优先权日：2013-02-27；2013-03-27
申请（专利）号：201480008654.7
申请日：2014-02-27
复审请求人：三菱化学株式会社
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：尹朝丽
合议组组长：武绪丽
参审员：高瑜
国际分类号：H01M10/0567,H01M4/36,H01M4/38,H01M4/587,H01M10/0568,H01M10/0569
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果一项权利要求与作为最接近现有技术的对比文件相比存在区别技术特征,该区别技术特征被另一篇对比文件公开，该区别技术特征在该对比文件中所起的作用与在本申请中所起的作用相同，则使得本领域技术人员有动机将上述区别技术特征结合到作为最接近现有技术的对比文件中，则该权利要求相对于上述两篇对比文件的结合不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201480008654.7，名称为“非水电解液及使用该非水电解液的非水电解质电池”的发明专利申请（下称“本申请”）。申请人为三菱化学株式会社。本申请的申请日为2014年02月27日，优先权日为2013年02月27日；2013年03月27日，公开日为2015年10月21日，PCT进入中国国家阶段日为2015年08月13日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年04月27日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-12不具备专利法第22条第3款规定的创造性。对比文件1（JP特开2000-348765A，公开日为2000年12月15日）为最接近现有技术，权利要求1包括多个并列技术方案，（Ⅰ）对于包含技术特征“(1)含有选自腈化合物、异氰酸酯化合物、二氟磷酸盐、氟磺酸盐及双(氟磺酰)亚胺锂中的至少一种化合物”的技术方案，权利要求1所要求保护的技术方案与对比文件1相比，其区别技术特征在于：非水电解液还含有选自腈化合物、异氰酸酯化合物、二氟磷酸盐、氟磺酸盐及双(氟磺酰)亚胺锂中的至少一种化合物。基于该区别技术特征，权利要求1实际要解决的技术问题是如何进一步优化电池的电化学性能。其中，“含有选自腈化合物、二氟磷酸盐中的至少一种化合物”被对比文件2（CN101622751A，公开日为2010年01月06日）公开了，对比文件2给出了技术启示；异氰酸酯化合物、氟磺酸盐、双(氟磺酰)亚胺锂是本领域常见的可以优化非水电解液电化学性能的有机添加剂，选择其中的任意一种或多种，或其中的任意一种或多种与“腈化合物和/或二氟磷酸盐”的混合物，是本领域的常规选择。（Ⅱ）对于包含技术特征“(2)相对于非水电解液的总量，含有0.01～50.0质量％具有氟原子的环状碳酸酯化合物”的技术方案，该技术特征构成权利要求1所要求保护的技术方案与对比文件1的区别技术特征。基于该区别技术特征，权利要求1实际要解决的技术问题是如何进一步优化电池的电化学性能。该区别技术特征被对比文件2公开了，对比文件2给了将上述区别技术特征应用于对比文件1以解决其技术问题的启示。综上，在对比文件1的基础上结合对比文件2或结合对比文件2和本领域公知常识得到权利要求1的技术方案对于本领域技术人员来说是显而易见的，因此，权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。权利要求1的从属权利要求2-7的附加技术特征或被对比文件1公开，或被对比文件2公开，或属于本领域常规选择，或是本领域技术人员容易想到的，因此，权利要求2-7也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。权利要求8要求保护一种非水电解质电池，对比文件1公开了权利要求8进一步限定的技术特征，因此，当权利要求1～7中任一项所述的非水电解液不具备创造性时，权利要求8相对于对比文件1和2以及本领域公知常识的结合也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。权利要求8的从属权利要求9-12的附加技术特征或被对比文件2公开，或属于本领域容易想到的常规技术手段。因此，权利要求9-12不具备专利法第22条第3款规定的创造性。驳回决定所依据的文本为2015年08月13日提交的说明书摘要，说明书第1-790、800-1039段；2017年07月04日提交的说明书第791-799段；2017年12月22日提交的权利要求第1-12项。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种非水电解液，其是具备能够吸留和放出金属离子的正极及负极的非水电解质电池用非水电解液，该非水电解液含有电解质及非水系溶剂，同时含有包含下述通式(A)表示的结构的化合物，并且，
(1)含有选自腈化合物、异氰酸酯化合物、二氟磷酸盐、氟磺酸盐及双(氟磺酰)亚胺锂中的至少一种化合物；或者，(2)相对于非水电解液的总量，含有0.01～50.0质量％具有氟原子的环状碳酸酯化合物，
式(A)中，R1～R3是任选具有取代基的碳原子数1～20的有机基团，R1～R3中的至少一个以上为烯丙基、甲代烯丙基。
2. 根据权利要求1所述的非水电解液，其中，相对于非水电解液的总量，所述包含通式(A)表示的结构的化合物的添加量为0.01质量％以上且10.0质量％以下。
3. 根据权利要求1所述的非水电解液，其中，相对于非水电解液的总量，所述选自腈化合物、异氰酸酯化合物、二氟磷酸盐、氟磺酸盐及双(氟磺酰)亚胺锂中的至少一种化合物为0.01质量％以上且10.0质量％以下。
4. 根据权利要求2所述的非水电解液，其中，相对于非水电解液的总量，所述选自腈化合物、异氰酸酯化合物、二氟磷酸盐、氟磺酸盐及双(氟磺酰)亚胺锂中的至少一种化合物为0.01质量％以上且10.0质量％以下。
5. 根据权利要求1～4中任一项所述的非水电解液，其中，所述具有氟原子的环状碳酸酯是选自单氟碳酸亚乙酯、4,4-二氟碳酸亚乙酯、4,5-二氟碳酸亚乙酯中的至少一种化合物。
6. 根据权利要求1～4中任一项所述的非水电解液，其中，所述非水电解液含有选自具有碳-碳不饱和键的环状碳酸酯、酸酐、乙烯基磺酸酯及碳原子数12以下的芳香族化合物、链状羧酸酯中的至少一种化合物。
7. 根据权利要求5所述的非水电解液，其中，所述非水电解液含有选自具有碳-碳不饱和键的环状碳酸酯、酸酐、乙烯基磺酸酯及碳原子数12以下的芳香族化合物、链状羧酸酯中的至少一种化合物。
8. 一种非水电解质电池，其具备能够吸留和放出锂离子的正极、能够吸留和放出锂离子的负极和非水电解液，其中，该非水电解液是权利要求1～7中任一项所述的非水电解液。
9. 根据权利要求8所述的非水电解质电池，其中，所述能够吸留和放出锂离子的负极的负极活性物质具有碳作为构成元素。
10. 根据权利要求9所述的非水电解质电池，其中，所述能够吸留和放出锂离子的负极的负极活性物质具有硅(Si)或锡(Sn)作为构成元素。
11. 根据权利要求10所述的非水电解质电池，其中，所述能够吸留和放出锂离子的负极的负极活性物质是以硅(Si)或锡(Sn)为构成元素的粒子和石墨粒子的混合体或复合体。
12. 根据权利要求11所述的非水电解质电池，其中，相对于所述以硅(Si)或锡(Sn)作为构成元素的粒子和石墨粒子的总计，以硅(Si)或锡(Sn)作为构成元素的粒子的含量为0.1～25质量％。”
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年07月03日向国家知识产权局提出了复审请求，同时修改了权利要求书，删除权利要求1中的技术特征“(1)含有选自腈化合物、异氰酸酯化合物、二氟磷酸盐、氟磺酸盐及双(氟磺酰)亚胺锂中的至少一种化合物；或者，（2）”；删除从属权利要求3-4，并对权利要求的编号和引用关系进行适应性调整。复审请求人认为：（1）虽然对比文件1公开了通式（A）表示的化合物，且在说明书第[0011]段中作为R1-R3可选择的基团而列举了1-丙烯基、2-丙烯基、2-甲基-2-丙烯基、1-甲基-2-丙烯基等，但这些基团仅仅是作为R1-R3可选择的大量基团中所并列举出的几个例子，从上述列举的大量基团中选择这两个基团本身就是需要创造性劳动；（2）本申请同时含有通式（A）表示的化合物和0.01-50.0质量%具有氟原子的环状碳酸酯化合物，两者的协同作用获得了预料不到的技术效果，从实施例的记载可得到证实。复审请求时新修改的权利要求1如下：
“1. 一种非水电解液，其是具备能够吸留和放出金属离子的正极及负极的非水电解质电池用非水电解液，该非水电解液含有电解质及非水系溶剂，同时含有包含下述通式(A)表示的结构的化合物，并且，
相对于非水电解液的总量，含有0.01～50.0质量％具有氟原子的环状碳酸酯化合物，
式(A)中，R1～R3是任选具有取代基的碳原子数1～20的有机基团，R1～R3中的至少一个以上为烯丙基、甲代烯丙基。”。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年07月09日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为：（1）对比文件1公开了权利要求1的通式（A）表示的化合物，并且（说明书第[0011]段）公开了R1-R3中碳原子数1-10的双键，例如，1-丙烯基，2-丙烯基，2-甲基-2-丙烯基，1-甲基-2-丙烯基等等（相当于公开了R1～R3中的至少一个以上为烯丙基、甲代烯丙基）。（2）对比文件2（说明书第21页倒数第2行-第22页第22行）公开了相对于非水电解液的总量，含有0.01～50.0质量％具有氟原子的环状碳酸酯化合物，且作用相同，都是利用具有氟原子的环状碳酸酯化合物在负极的表面形成稳定的保护覆膜，因此可以提高电池的循环特性。这点与本申请说明书第[0330]段：采用氟代不饱和环状碳酸酯可形成稳定的界面保护被膜相一致。（3）至于二者的协同的作用，尽管本申请实施例表2中以给定比例含有化合物（a）和化合物（g）的非水电解液与单独添加化合物（a）或单独添加化合物（g）的非水电解液相比，所有特性有提升；但是电解液中两种添加剂物质仅仅是以常规的方式在电解液中起作用，总的技术效果是各组合部分效果之和，功能上无相互作用关系，仅仅是一种简单叠加，即产生了1 1=2的效果，此时电池的循环特性也会相应提升，其技术效果是本领域技术人员可以预期的。因此，修改后的权利要求1相对于对比文件1-2的结合仍不具备创造性。因而坚持原驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2018年11月12日向复审请求人发出复审通知书，指出：权利要求1-10不具备专利法第22条第3款规定的创造性。针对复审请求人的意见，合议组认为：（1）通式（A）被对比文件1明确公开。因为对比文件1（说明书第[0011]段）公开了R1-R3基团的种类，作为并列技术方案的并列特征明确列举了烯丙基，2-甲基-2-丙烯基（即甲代烯丙基），不需要进一步作出选择；（2）权利要求1相对于对比文件1的区别技术特征仅仅是本申请的环状碳酸酯为氟代环状碳酸酯，权利要求1相对于对比文件1实际解决的技术问题是在电极表面形成稳定保护膜以提高电池循环性能，而对比文件2给出了含氟环状碳酸酯化合物能够在负极表面形成稳定的保护覆膜使电池的循环特性提高的技术启示，因此，在对比文件1的基础上结合对比文件2获得权利要求1的技术方案对于本领域技术人员而言是显而易见的，因而权利要求1不具备创造性。关于技术效果，本申请是否产生了预料不到的技术效果，应是将本申请的技术方案与最接近现有技术对比文件1中的技术方案进行对比，本申请并没有相关证据能够证明。
复审请求人于2019年02月22日提交了意见陈述书，但未修改申请文件。复审请求人认为：（1）对比文件1中的1-丙烯基、2-丙烯基、2-甲基-2-丙烯基、1-甲基-2-丙烯基仅仅是作为R1-R3可选择的不同种类的大量基团中所并列举出的几个例子，从上述列举的大量基团中选择烯丙基、甲代烯丙基本身就是需要创造性劳动的，因此不能认为对比文件1公开了权利要求1中“通式（A）的R1-R3中的至少一个以上为烯丙基、甲代烯丙基”的特定化合物。（2）实验数据证明，“通式（A）的R1-R3中的至少一个以上为烯丙基、甲代烯丙基的化合物”和“相对于非水电解液的总量，含有0.01-50.0质量%具有氟原子的环状碳酸酯化合物”具有协同作用，同时满足上述两点的非水电解液的技术方案获得了协同技术效果。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
审查文本的认定
复审请求人在答复复审通知书时未提交修改文本，因此，本复审请求审查决定书所针对的文本为：复审请求人于2018年07月03日提交的权利要求书第1-10项，2015年08月13日提交的说明书摘要，说明书第1-789、800-1039段；2017年07月04日提交的说明书第790-799段。
关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和显著的进步。
如果一项权利要求与作为最接近现有技术的对比文件相比存在区别技术特征,该区别技术特征被另一篇对比文件公开，该区别技术特征在该对比文件中所起的作用与在本申请中所起的作用相同，则使得本领域技术人员有动机将上述区别技术特征结合到作为最接近现有技术的对比文件中，则该权利要求相对于上述两篇对比文件的结合不具备创造性。
在本复审请求审查决定书中引用原审查部门在驳回决定中所引用的对比文件1和2作为现有技术，即：
对比文件1：JP特开2000-348765A，公开日为2000年12月15日；
对比文件2：CN101622751A，公开日为2010年01月06日。
2.1、权利要求1-10不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求1要求保护一种非水电解液，对比文件1公开了一种非水电解质溶液，其用于包括能够脱嵌锂的正极和负极的锂离子电池。并具体公开了（参见说明书第[0007]段-第[0011]段，[0023]-[0024]段，[0042]段，表2-3）以下特征：该非水电解质溶液含有电解质和非水溶剂，还含有通式[1a]所示的异氰尿酸衍生物，在通式[1a]中，R1-R3是碳原子数1-20的有机官能团，可以相同或不同，包含烷基，芳基，或羰基，氧基，和/或碳原子数1-10的双键（即公开了式(A)中，R1～R3是任选具有取代基的碳原子数1～20的有机基团）。R1-R3中碳原子数1-10的双键，例如，1-丙烯基，2-丙烯基，2-甲基-2-丙烯基，1-甲基-2-丙烯基等（即公开了R1～R3中的至少一个以上为烯丙基、甲代烯丙基，即公开了本申请通式(A)表示的结构的化合物）（参见说明书第[0011]段）。电解液还含有环状碳酸酯，如PC、EC，环状碳酸酯在电解液中与链状碳酸酯的比例可以为15:85-55：45，具体可以是40：60，而化合物1a（即通式（A）化合物）的含量为0.01-5重量%，具体如0.2重量%。
权利要求1要求保护的技术方案与对比文件1相比，其区别技术特征为：含有0.01～50.0质量％具有氟原子的环状碳酸酯化合物。基于该区别技术特征，权利要求1实际解决的技术问题是在电极表面形成稳定保护膜以提高电池循环性能。对比文件2（说明书第21页倒数第2行-第22页第22行）公开了一种锂离子电池电解液，该电解液中含有含氟环状碳酸酯化合物，且指出含氟环状碳酸酯化合物能够在负极表面形成稳定的保护覆膜，使电池的循环特性提高，含氟环状碳酸酯化合物在电解液中的比例为0.01重量%以上，20重量%以下。可见，对比文件2公开了上述区别技术特征，且其在对比文件2中的作用与其在本申请中的作用相同，对比文件2给出了技术启示，使本领域技术人员有动机将具有氟原子的环状碳酸酯化合物添加到对比文件1中或者将对比文件2中具有氟原子的环状碳酸酯化合物替换对比文件1中的环状碳酸酯，基于具有氟原子的环状碳酸酯化合物的性能，上述替换或添加必然能进一步提高电池的循环性能，由此获得权利要求1的技术方案对于本领域技术人员来说是显而易见的。
由此可见，在对比文件1的基础上结合对比文件2得到权利要求1的技术方案对于本领域技术人员来说是显而易见的，因此，权利要求1不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求2是权利要求1的从属权利要求，对比文件1进一步公开了（说明书第[0008]段，[0023]-[0024]段，[0042]段，表2-3）以下特征：对于整个非水电解质溶液，包含0.01质量％以上且5质量％以下的通式[1a]的异氰尿酸衍生物，具体如0.2重量%（即公开了相对于非水电解液的总量，包含通式(A)表示的结构的化合物的添加量为0.01质量％以上且10.0质量％以下）。因此，当其引用的权利要求不具备创造性时，权利要求2也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求3是权利要求1或2的从属权利要求，对比文件2进一步公开了（说明书第21页倒数第2行-第22页第9行）以下特征：由于具有氟原子的环状碳酸酯化合物也在负极的表面形成稳定的保护覆膜，因此可以使电池的循环特性提高。作为具有氟原子的环状碳酸酯化合物，可以举出例如氟代碳酸亚乙酯(4-氟-1，3-二氧戊环-2-酮)、4，5-二氟-1，3-二氧戊环-2-酮、4，4-二氟-1，3-二氧戊环-2-酮、…等（即公开了具有氟原子的环状碳酸酯是选自单氟碳酸亚乙酯、4,4-二氟碳酸亚乙酯、4,5-二氟碳酸亚乙酯中的至少一种化合物）。上述技术特征在对比文件2中的作用与在本申请中的作用相同。因此，当其引用的权利要求不具备创造性时，权利要求3也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求4是权利要求1或2的从属权利要求，权利要求5是权利要求3的从属权利要求，对比文件2进一步公开了（说明书第3页第7行-第4页第3行）以下特征：本发明的第2方式的非水系电解液含有电解质和溶解该电解质的非水溶剂，该非水系电解液含有选自由具有碳-碳不饱和键的环状碳酸酯化合物、具有氟原子的环状碳酸酯化合物、单氟磷酸盐和二氟磷酸盐组成的组中的至少一种化合物。对比文件2公开了（说明书第24页倒数第4行-第25页最后1行）以下特征：作为其他的助剂，并无特别限制，可以举出如下所示的助剂。四氢呋喃二醇(eryhritan)碳酸酯、螺环-双-二亚甲基碳酸酯(spiro-bis-dimethylene carbonate)、甲氧基乙基-甲基碳酸酯（即链状羧酸酯）等碳酸酯化合物；琥珀酸酐、戊二酸酐、马来酸酐、衣康酸酐、柠康酸酐、戊烯二酸酐、二甘醇酸酐、环己烷二羧酸酐、环戊烷四羧酸二酐和苯基琥珀酸酐等羧酸酐（即酸酐）；1，3-丙烯磺内酯、1，4-丁烯磺内酯（即烯基磺酸酯）…；氟苯、二氟苯、六氟苯、三氟甲苯等氟化苯和氟化甲苯（即碳原子数12以下的芳香族化合物）等。上述技术特征在对比文件2中的作用与在本申请中的作用相同，对比文件2给了将上述技术特征应用于对比文件1以解决其技术问题的启示。由对比文件2公开的“烯基磺酸酯”，乙烯基也是本领域常见的烯基官能团，本领域技术人员容易想到“乙烯基磺酸酯”。因此，当其引用的权利要求不具备创造性时，权利要求4-5也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求6要求保护一种非水电解质电池，对比文件1进一步公开了（说明书第[0008]段）一种非水电解液锂二次电池，包括能够脱嵌锂的正极、负极和电解液。在权利要求1-5所述的技术方案不具备创造性的情况下，本领域技术人员能够显而易见地获得权利要求6的技术方案。因此，权利要求6不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求7是权利要求6的从属权利要求，权利要求8是权利要求7的从属权利要求，权利要求9是权利要求8的从属权利要求，权利要求10是权利要求9的从属权利要求，对比文件1（说明书第[0033]-[0034]段）公开了负极活性材料，有金属锂，含锂合金，还可以包含碳、硅等（即公开了负极活性物质具有碳或硅作为构成元素）。对比文件2公开了（说明书第27页第1行-第28页第17行）以下特征：作为负极活性物质，可以使用能吸收和释放锂的碳质材料及金属化合物、锂金属、和锂合金等。这些负极活性物质可以单独使用一种，也可以将两种以上混合使用。其中优选的是碳质材料和能吸收和释放锂的金属化合物。碳质材料之中，特别优选石墨和用与石墨相比为无定形的碳被覆了表面的石墨。作为能吸收和释放锂的金属化合物，可以举出含有Si、Sn等金属的化合物，这些金属以单体、氧化物、与锂的合金等的形式使用（即公开了能够吸留和放出锂离子的负极的负极活性物质具有碳、硅(Si)或锡(Sn)作为构成元素，以及硅(Si)或锡(Sn)和石墨粒子的混合体或复合体）。上述技术特征在对比文件2中的作用与在本申请中的作用相同；相对于以硅(Si)或锡(Sn)作为构成元素的粒子和石墨粒子的总计，以硅(Si)或锡(Sn)作为构成元素的粒子的含量也是本领域技术人员根据混合材料或复合材料的电化学性能并通过常规试验手段来调整的，无需付出创造性的劳动。因此，当其引用的权利要求不具备创造性时，权利要求7-10也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
对复审请求人相关意见的评述
合议组认为：（1）通式（A）被对比文件1明确公开。因为对比文件1（说明书第[0011]段）公开了R1-R3基团的种类，其中并列技术方案的并列特征明确列举了烯丙基，2-甲基-2-丙烯基（即甲代烯丙基），其中列举的每个特征对应一个技术方案，不需要进一步作出选择；（2）首先，对比文件2给出了将具有氟原子的环状碳酸酯化合物添加到对比文件1中或者将对比文件2中具有氟原子的环状碳酸酯化合物替换对比文件1中的环状碳酸酯，基于具有氟原子的环状碳酸酯化合物的性能，上述替换或添加必然能进一步提高电池的循环性能，这是本领域技术人员能够预期的，由此获得权利要求1的技术方案对于本领域技术人员来说是显而易见的，权利要求1的技术方案相对于对比文件1和2的结合已经不具备创造性。对于实验数据，对比文件1公开了电解液中同时包含化合物1a或1b（即通式（A）化合物）和环状碳酸酯，首先，本申请的技术效果应相对于上述对比文件1公开的技术方案而言，不是相对于对比文件1中含有异氰尿酸三羧基乙酯的技术方案；其次，从复审请求人提供的数据并不能看出本申请的特定化合物（A）与含氟环状碳酸酯之间具有协同效果。综上，复审请求人的意见陈述不具备说服力。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年04月27日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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