发明创造名称：石墨烯的生长方法、石墨烯层及半导体器件
外观设计名称：
决定号：180346
决定日：2019-06-04
委内编号：1F269185
优先权日：
申请（专利）号：201510015559.6
申请日：2015-01-13
复审请求人：中国科学院微电子研究所
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：窦明生
合议组组长：杨子芳
参审员：智月
国际分类号：H01L21/02,H01L29/16,C23C16/26
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：一项权利要求请求保护的技术方案与作为最接近现有技术的对比文件相比存在区别技术特征，如果该区别技术特征属于本领域的公知常识，在最接近现有技术的对比文件的基础上结合本领域的公知常识得到该权利要求的技术方案对本领域技术人员而言是显而易见的，则该权利要求不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201510015559.6，名称为“石墨烯的生长方法、石墨烯层及半导体器件”的发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人为中国科学院微电子研究所（下称复审请求人），申请日为2015年01月13日，公开日为2016年08月10日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年09月04日以权利要求1-8不具备专利法第22条第3款规定的创造性为由发出驳回决定，驳回了本申请，具体理由为：（1）独立权利要求1与最接近现有技术对比文件3（JP特开2014-43372A，公开日为2014年03月13日）的区别在于：金属层的厚度为0.2-10nm。然而，上述区别技术特征是本领域的公知常识。因此，权利要求1相对于对比文件3以及本领域的公知常识的结合不具备创造性。（2）从属权利要求2-6的附加技术特征或被对比文件3公开，或属于本领域的公知常识，因此权利要求2-6均不具备创造性。（3）独立权利要求7、8与最接近现有技术对比文件3的区别在于：金属层的厚度为0.2-10nm，剥离后获得石墨烯层。然而，上述区别技术特征是本领域的公知常识。因此，权利要求7、8相对于对比文件3以及本领域的公知常识的结合不具备创造性。
驳回决定所依据的文本为：复审请求人于本申请的申请日2015年01月13日提交的说明书附图图1-5、说明书摘要和摘要附图；于2018年01月22日提交的说明书第1-42段；于2018年05月25日提交的权利要求书第1-8项。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种石墨烯的生长方法，其特征在于，包括步骤：
提供衬底；
在衬底上沉积金属层，所述金属层为薄层金属；
通过热退火使所述金属层与硅化合为单晶的金属硅化物层；
采用化学气相沉积的方法，在金属硅化物层上生长石墨烯层；
所述衬底为硅衬底，所述金属层的材料为Ni、Pt、Co、Ti或由它们任意组合组成的合金，金属层的厚度为0.2-10nm。
2. 根据权利要求1所述的生长方法，其特征在于，热退火的温度为500-1000℃，退火的时间为10s-1000s。
3. 根据权利要求1所述的生长方法，其特征在于，金属硅化物层为NiSi2、CoSi2、TiSi2、Ni1-xPtxSi2、Ni1-yTiySi2、Ni1-yCoySi2或Co1-yTiySi2，其中，x≤10％，0＜y＜1。
4. 根据权利要求1所述的生长方法，其特征在于，化学气相沉积中采用的气体为碳源气体和H2。
5. 根据权利要求4所述的生长方法，其特征在于，化学气相沉积为低压化学气相沉积。
6. 根据权利要求4所述的生长方法，其特征在于，碳源气体和H2的比例可以为0.1:50至10:50。
7. 一种石墨烯层，其特征在于，由权利要求1-6中任一项所述的方法生长的石墨烯层剥离后获得。
8. 一种半导体器件，其特征在于，在权利要求7所述的石墨烯层上形成。”
复审请求人对上述驳回决定不服，于2018年12月19日向国家知识产权局提出了复审请求，并同时提交了权利要求书的全文替换页（包括权利要求第1-8项）。复审请求人认为：（1）对比文件3中金属层的厚度在0.1至10微米之间，如此厚度的金属层与硅发生反应，无法生成单晶结构的金属硅化物，在对比文件3全文中也没有指出金属硅化物结构为单晶结构；（2）本申请中，金属层厚度为0.2-10nm之间的金属层中的金属原子与硅衬底中的硅发生反应，生成的金属硅化物层的晶体结构为单晶结构，该单晶结构的金属硅化物层具有耐高温的特点，至少可以承受500-1000℃的高温，可适用于石墨烯的沉积工艺。而且单晶结构有利于高质量的石墨烯层的生长，且不会对石墨烯层产生金属污染。因此，基于上述区别技术特征，修改后的权利要求1相较于对比文件3实际解决的技术问题是：如何形成高质量的石墨烯层。此外，“金属层的厚度为0.2-10nm”不属于本领域的公知常识或惯用技术手段，这是本申请为了满足形成单晶结构的金属硅化物层，进而形成高质量的石墨烯层的要求而专门设计的，其不是为了解决满足不同金属层厚度的需要而设计的。复审请求人对原独立权利要求1进行了修改，在原独立权利要求1中增加了技术特征：所述金属硅化物层用于外延生长石墨烯层。复审请求人新修改的独立权利要求1如下：
“1. 一种石墨烯的生长方法，其特征在于，包括步骤：
提供衬底；
在衬底上沉积金属层，所述金属层为薄层金属；
通过热退火使所述金属层与硅化合为单晶的金属硅化物层；所述金属硅化物层用于外延生长石墨烯层；
采用化学气相沉积的方法，在金属硅化物层上生长石墨烯层；
所述衬底为硅衬底，所述金属层的材料为Ni、Pt、Co、Ti或由它们任意组合组成的合金，金属层的厚度为0.2-10nm。”
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年12月24日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为：对比文件3明确陈述了石墨烯生长于单晶材质上的优势（说明书第4,5段），且特别明确了石墨烯生长于单晶金属硅化物上（说明书第14段），且外延生长于单晶金属硅化物上（说明书第13段），同时说明了利用退火的方法形成金属硅化物（说明书第24,25段）。也就是，对比文件3明确公开了“通过热退火使所述金属层与硅化合为单晶结构的金属硅化物层，所述金属硅化物层用于外延生长石墨烯层”。对比文件3公开的金属层的厚度与本申请不同，但对比文件3也同时公开了厚度并不局限于0.1-10微米（说明书第19段），同时还说明了可以控制退火的温度，退火的时间，以控制金属层完全消耗形成金属硅化物（说明书第57段）。且对比文件3中的金属层同样也是在退火中形成单晶金属硅化物，以满足在其上生长石墨烯的要求。同时，本申请中并没有详尽阐述金属层的厚度对于所生成的单晶金属硅化物的影响，以至于其对于其上生长的石墨烯层的影响。因此，上述金属层厚度的选取为本领域的公知常识。因而坚持原驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年05月13日向复审请求人发出复审通知书，引用了驳回决定中的对比文件3，指出权利要求1-8不具备专利法第22条第3款规定的创造性。具体为：（1）权利要求1请求保护一种石墨烯的生长方法，其与最接近现有技术对比文件3的区别在于：（1）金属层的厚度为0.2-10nm；（2）金属层材料为Pt、Ti或由Ni、Pt、Co、Ti的任意组合组成的合金。然而，上述区别技术特征是本领域的公知常识。因此，权利要求1相对于对比文件3以及本领域的公知常识的结合不具备创造性。（2）从属权利要求2-6的附加技术特征或被对比文件3公开，或属于本领域的公知常识，因此权利要求2-6均不具备创造性。（3）权利要求7请求保护一种由权利要求1-6任一项所述的方法生长的石墨烯层剥离后获得的石墨烯层，权利要求1-6所保护的石墨烯层的生长方法相对于对比文件3和本领域公知常识的结合不具备创造性，且将生长的石墨烯层剥离得到石墨烯层也是本领域的公知常识，因此，权利要求7相对于对比文件3以及本领域的公知常识的结合不具备创造性。（4）权利要求8请求保护一种在权利要求7所述的石墨烯层上形成的半导体器件，权利要求7所保护的一种石墨烯层相对于对比文件3和本领域公知常识的结合不具备创造性，且石墨烯层上形成半导体器件也是本领域的公知常识，因此，权利要求8相对于对比文件3以及本领域的公知常识的结合不具备创造性。
复审请求人于 2019年05月23日提交了意见陈述书，并同时提交了权利要求书的全文替换页（包括权利要求第1-7项）。复审请求人认为：（1）本申请中能够不使用单晶硅衬底，只凭借设置金属层的厚度以及其匹配的退火工艺就能够形成单晶结构的金属硅化物层，而对比文件3中设置金属层的厚度在0.1至10微米之间，且金属层形成在单晶硅衬底上才能保证其最终能够形成单晶结构的金属硅化物；（2）本申请修改后的权利要求1中的“热退火的温度为500-1000℃，退火的时间为10s-1000s；所述金属硅化物层用于外延生长石墨烯层；金属层的厚度为0.2-10nm”的技术特征是用于解决“如何不设置单晶硅衬底也能形成单晶结构的金属硅化物层”这一技术问题。在对比文件3的技术方案中，其根本就不知道“采用厚度为0.2-10nm的金属层能够匹配合适的退火工艺能够在通用衬底上形成单晶结构的金属硅化物，而不需要必须设置单晶硅衬底”这一技术手段，自然，在此基础上也就不会想到要采用“热退火的温度为500-1000℃，退火的时间为10s-1000s；所述金属硅化物层用于外延生长石墨烯层；金属层的厚度为0.2-10nm”这一技术特征来形成单晶结构的金属硅化物。复审请求人将原从属权利要求2并入到原独立权利要求1中，新提交的权利要求书如下：
“1. 一种石墨烯的生长方法，其特征在于，包括步骤：
提供衬底；
在衬底上沉积金属层，所述金属层为薄层金属；
通过热退火使所述金属层与硅化合为单晶的金属硅化物层，其中热退火的温度为500-1000℃，退火的时间为10s-1000s；所述金属硅化物层用于外延生长石墨烯层；
采用化学气相沉积的方法，在金属硅化物层上生长石墨烯层；
所述衬底为硅衬底，所述金属层的材料为Ni、Pt、Co、Ti或由它们任意组合组成的合金，金属层的厚度为0.2-10nm。
2. 根据权利要求1所述的生长方法，其特征在于，金属硅化物层为NiSi2、CoSi2、TiSi2、Ni1-xPtxSi2、Ni1-yTiySi2、Ni1-yCoySi2或Co1-yTiySi2，其中，x≤10％，0＜y＜1。
3. 根据权利要求1所述的生长方法，其特征在于，化学气相沉积中采用的气体为碳源气体和H2。
4. 根据权利要求3所述的生长方法，其特征在于，化学气相沉积为低压化学气相沉积。
5. 根据权利要求3所述的生长方法，其特征在于，碳源气体和H2的比例可以为0.1:50至10:50。
6. 一种石墨烯层，其特征在于，由权利要求1-5中任一项所述的方法生长的石墨烯层剥离后获得。
7. 一种半导体器件，其特征在于，在权利要求6所述的石墨烯层上形成。”
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、审查文本的认定
复审请求人于 2019年05月23日提交了意见陈述书，并同时提交了权利要求书的全文替换页（包括权利要求第1-7项），经审查，上述修改符合专利法第33条及专利法实施细则第61条第1款的规定。因此本复审请求审查决定依据的审查文本为：复审请求人于申请日2015年01月13日提交的说明书附图图1-5、说明书摘要和摘要附图；于2018年01月22日提交的说明书第1-42段；于2019年05月23日提交的权利要求书第1-7项。
2、具体理由的阐述
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
一项权利要求请求保护的技术方案与作为最接近现有技术的对比文件相比存在区别技术特征，如果该区别技术特征属于本领域的公知常识，在最接近现有技术的对比文件的基础上结合本领域的公知常识得到该权利要求的技术方案对本领域技术人员而言是显而易见的，则该权利要求不具备创造性。
本复审请求审查决定引用与复审通知书和驳回决定相同的对比文件，为：
对比文件3：JP特开2014-43372A，公开日为2014年03月13日。
2.1权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性
权利要求1请求保护一种石墨烯的生长方法。对比文件3（JP特开2014-43372A）公开了一种石墨烯的生长方法（说明书第16-46段，图1,2），包括：提供衬底10；在衬底上沉积金属层20，所述金属层的厚度例如但不限定于0.1-10微米（相当于薄层金属）；通过热退火使所述金属层与硅化合为单晶的金属硅化物层22，加热温度根据金属层的材料及厚度等因素而不同，如Co金属层的加热温度为550℃，典型的加热时间为10秒-1小时；采用化学气相沉积的方法，在金属硅化物层上生长石墨烯层28；衬底为硅衬底，所述金属层的材料不限于Cu、Co、Ni或其他金属材料。由此可见，权利要求1与对比文件3的区别在于：（1）金属层的厚度为0.2-10nm；（2）金属层材料为Pt、Ti或由Ni、Pt、Co、Ti的任意组合组成的合金。基于上述区别特征，权利要求1相对于对比文件3实际所要解决的问题是：选择合适的材料及厚度的金属层进行硅化。
对于本领域技术人员来说，选择一种合适的较薄的金属层厚度进行硅化并不需要付出创造性的劳动，其技术效果也是可以预期的；Ni、Pt、Co、Ti或其合金也都是本领域常用的用于形成金属硅化物的材料，这种选择只是常规选择，并不会带来意料不到的技术效果。因此，上述区别技术特征（1）、（2）为本领域的公知常识。在对比文件3的基础上结合本领域的公知常识得出该权利要求所要求保护的技术方案是显而易见的，该权利要求不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具备创造性。
2.2权利要求2不具备专利法第22条第3款规定的创造性
权利要求2是权利要求1的从属权利要求，其附加技术特征已经部分被对比文件3公开（说明书第27-28段）：金属硅化物层为CoSi2、NiSi2。虽然对比文件3中没有公开TiSi2、Ni1-xPtxSi2、Ni1-yCoySi2、Ni1-yTiySi2或Co1-yTiySi2等金属硅化物，但这些也是本领域常用的金属硅化物，属于本领域的公知常识。因此在其引用的权利要求不具备创造性的情况下，该权利要求也不具备创造性。
2.3权利要求3不具备专利法第22条第3款规定的创造性
权利要求3是权利要求1的从属权利要求，其附加技术特征已经被对比文件3公开（说明书第39段）：化学气相沉积中采用的气体为碳源气体和H2。因此在其引用的权利要求不具备创造性的情况下，该权利要求也不具备创造性。
2.4权利要求4不具备专利法第22条第3款规定的创造性
权利要求4是权利要求3的从属权利要求，低压化学气相沉积是本领域中常用的化学气相沉积方式，属于本领域的公知常识。因此在其引用的权利要求不具备创造性的情况下，该权利要求也不具备创造性。
2.5权利要求5不具备专利法第22条第3款规定的创造性
权利要求5是权利要求3的从属权利要求，其附加技术特征没有被对比文件3公开，但本领域技术人员可以通过有限次试验选择合适的碳源气体和氢气的比例，这并不需要付出创造性的劳动。因此在其引用的权利要求不具备创造性的情况下，该权利要求也不具备创造性。
2.6权利要求6不具备专利法第22条第3款规定的创造性
权利要求6请求保护一种由权利要求1-5任一项所述的方法生长的石墨烯层剥离后获得的石墨烯层，权利要求1-5所保护的石墨烯层的生长方法相对于对比文件3和本领域公知常识的结合不具备创造性，且将生长的石墨烯层剥离得到石墨烯层也是本领域的公知常识，因此在对比文件3的基础上结合本领域的公知常识得到权利要求6所要求保护的技术方案是显而易见的。因此，该权利要求不具备创造性。
2.7权利要求7不具备专利法第22条第3款规定的创造性
权利要求7请求保护一种在权利要求6所述的石墨烯层上形成的半导体器件，权利要求6所保护的一种石墨烯层相对于对比文件3和本领域公知常识的结合不具备创造性，且石墨烯层上形成半导体器件也是本领域的公知常识，因此在对比文件3的基础上结合本领域的公知常识得到权利要求7所要求保护的技术方案是显而易见的。因此，该权利要求不具备创造性。
3、针对复审请求人的意见陈述
对于复审请求人在意见陈述书中陈述的理由，合议组认为：（1）本申请的说明书对于衬底仅记载了“衬底为硅衬底，硅衬底为顶层为硅层的衬底，例如可以为体硅衬底或SOI衬底”，权利要求1对于衬底的限定为“衬底为硅衬底”，而对比文件3中已经公开了衬底的材质为单晶硅衬底；（2）本申请中并没有记载“金属层的厚度为0.2-10nm”的技术特征是用于解决“如何不设置单晶硅衬底也能形成单晶结构的金属硅化物层”这一技术问题，也没有记载相关的实验数据证明只有金属层的厚度为0.2-10nm时才能在非单晶硅的衬底上形成单晶金属硅化物，甚至没有记载金属层的厚度与衬底的材质有关，因此没有证据支持复审请求人声称的技术效果；（3）对比文件3已经公开了金属硅化物的退火工艺，加热温度根据金属层的材料及厚度等因素而不同，如Co金属层的加热温度为550℃，典型的加热时间为10秒-1小时；（4）本申请与对比文件3基于同样的发明构思，即：在硅衬底上形成金属层，通过退火形成单晶金属硅化物层，在单晶金属硅化物层上生长石墨烯层，通过这一技术方案解决了现有技术中采用金属基底生长石墨烯层容易发生金属污染的问题，虽然对比文件3中没有公开金属层的厚度，但对于本领域技术人员来说，选择一种合适的较薄的金属层厚度进行硅化并不需要付出创造性的劳动，其技术效果也是可以预期的。
因此，复审请求人的意见陈述不具有说服力，合议组不予支持。
基于上述理由，合议组依法作出如下复审请求审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年09月04日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
郑重声明：本文版权归原作者所有，转载文章仅为传播更多信息之目的，如作者信息标记有误，请第一时间联系我们修改或删除，多谢。
