发明创造名称：在环境温度下可硫化成弹性体的有机聚硅氧烷组合物以及新的有机聚硅氧烷缩聚催化剂
外观设计名称：
决定号：180040
决定日：2019-05-30
委内编号：1F248947
优先权日：2012-12-20
申请（专利）号：201380072782.3
申请日：2013-12-17
复审请求人：埃肯有机硅法国简易股份公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：乐文清
合议组组长：杜骁勇
参审员：贾宁
国际分类号：C09D183/04，C08L83/04，C08G77/08，B01J31/22，B01J23/06，B01J23/26
外观设计分类号：
法律依据：专利法第31条第1款
决定要点
：针对驳回决定所指出的权利要求之间不具有单一性的缺陷，复审请求人通过删除相应的权利要求的方式，使得权利要求书中仅保留一个主题的发明，则驳回决定所指出的不具有单一性缺陷不再存在。
全文：
本复审请求涉及申请号为201380072782.3，名称为“在环境温度下可硫化成弹性体的有机聚硅氧烷组合物以及新的有机聚硅氧烷缩聚催化剂”的发明专利申请（下称“本申请”）。申请人为埃肯有机硅法国简易股份公司。本申请的申请日为2013年12月17日，优先权日为2012年12月20日，公开日为2015年10月14日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年1月18日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：独立权利要求1和独立权利要求22之间不具备单一性，不符合专利法第31条第1款的规定。驳回决定所依据的文本为：申请人于2015年8月12日进入中国国家阶段时提交的说明书第1-599段、说明书摘要以及2016年12月15日提交的权利要求第1-22项。
驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 有机聚硅氧烷组合物，该组合物包含：至少一种有机含硅化合物A，其包含至少两个相同或不同的可水解和可缩合基团，或者至少两个硅烷醇官能团≡SiOH，至少一种交联剂B，任选的至少一种填料C，以及催化有效量的至少一种缩聚催化剂M，其是锌配位化合物，在其结构中包含两种类型的配体：羧酸根和胺。
2. 根据权利要求1的组合物，其中该一种或多种缩聚催化剂M可如下获得：a)任选地在溶剂的存在下，使每1mol的至少一种式[Zn(羧酸根)2]的二羧酸合锌或两种不同的二羧酸合锌的混合物与X1mol的胺或胺混合物反应，以获得包含以下物质的反应产物：x mol的锌配位化合物A，其是配位化合物[Zn(羧酸根)2(胺)]，y mol的锌配位化合物B，其是配位化合物[Zn(羧酸根)2(胺)2]，其中x≥0，y≥0，任选地，X3mol的未反应的二羧酸合锌，以及任选地，X4mol的未反应的剩余胺，并且b)在任选地去除溶剂并且去除剩余胺之后，以如下形式回收缩聚催化剂M：至少一种锌配位化合物A、至少一种锌配位化合物B或锌配位化合物A与锌配位化合物B的混合物，任选地具有剩余量的X3mol的配位化合物[Zn(羧酸根)2]，并且符号X1、X3和X4是数并且x y X3之和＝1。
3. 根据权利要求1或2的组合物，该组合物包含：至少一种有机含硅化合物A，其包含至少两个相同或不同的可水解和可缩合基团，或者至少两个硅烷醇官能团≡SiOH，至少一种交联剂B，任选的至少一种填料C，以及催化有效量的至少一种缩聚催化剂M，其是下式(1)的配位化合物：[Zn(C1)n’(C2)n”(L1)y’(L2)y”(X)x’]z’.(H2O)x”(1)
其中：符号C1和C2是选自羧酸根的相同或不同的配体，符号n’和n”是羧酸根配体数并且是等于0、1或2的整数，条件是n’ n”之和＝2，符号L1和L2是选自胺的相同或不同的配体，符号y’和y”表示胺配体数并且是等于0、1或2的整数，条件是y’ y”之和＝1或2，符号X是不同于C1、C2、L1和L2的配体，符号x’≥0，符号x”≥0，并且符号z’是大于或等于1的整数。
4. 根据权利要求1或2的组合物，其中缩聚催化剂M是下式(2)的配位化合物：
[Zn(C1)n’(C2)n”(L1)y’(L2)y”]z’(2)
其中：符号C1和C2是选自羧酸根的相同或不同的配体，符号n’和n”表示羧酸根配体数并且是等于0、1或2的整数，条件是n’ n”之和＝2，符号L1和L2是选自胺的相同或不同的配体，符号y’和y”表示胺配体数并且是等于0、1或2的整数，条件是y’ y”之和＝1或2，并且符号z’是大于或等于1的整数。
5. 根据权利要求1或2的组合物，其中缩聚催化剂M是下式(3)的配位化合物： [Zn(C1)2(L1)y’]z’(3)
其中：符号C1是选自羧酸根的配体，符号L1是选自胺的配体，符号y’是等于1或2的数，并且符号z’是大于或等于1的整数。
6. 根据权利要求1或2的组合物，其中胺类型的配体L1或L2选自：其中烷基总共包含1-40个碳原子的烷基胺类型的伯单胺，其中烷基总共包含2-40个碳原子的二烷基胺类型的仲单胺，其中烷基总共包含3-60个碳原子的三烷基胺类型的叔单胺，其中烷基总共包含1-40个碳原子的烷基化二胺以及胺化硅烷。
7. 根据权利要求1或2的组合物，其中胺类型的配体L1或L2选自以下的胺：N,N-二甲基乙二胺，N,N’-二甲基乙二胺，N,N,N'-三甲基乙二胺，N,N'-二异丙基乙二胺，正丁胺，正丙胺，正庚胺，正辛胺，正壬胺，叔丁胺，异丙胺，2-乙基己胺，癸胺，十二烷胺，其是线性或支化的，N-甲基-N-丁胺，N,N-二丙胺，N,N-二异丙胺，N-乙基-N-丁胺，N,N-二丁胺，N,N-二甲基-N-丁胺，二(正辛基)胺，N-正丙基乙二胺，N,N,N’,N’-四甲基乙二胺，3-氨基丙基三甲氧基硅烷和3-氨基丙基甲基二乙氧基硅烷。
8. 根据权利要求1的组合物，其中羧酸根类型的配体C1或C2选自经验式为[C10H19O2]ˉ的羧酸根。
9. 根据权利要求1或2的组合物，其中缩聚催化剂M是下式(3')的 配位化合物： [Zn(C1)2(L1)y’]z’(3’)
其中：符号C1是新癸酸根配体、环烷酸根配体或2-乙基己酸根配体，符号L1是选自以下化合物的配体：N,N-二甲基乙二胺，N,N’-二甲基乙二胺，N,N,N'-三甲基乙二胺，N,N’-二异丙基乙二胺，正丁胺，正丙胺，正庚胺，正辛胺，正壬胺，叔丁胺，异丙胺，2-乙基己胺，癸胺，十二烷胺，其可以是线性或支化的，N-甲基-N-丁胺，N,N-二丙胺，N,N-二异丙胺,N-乙基-N-丁胺，N,N-二丁胺，N,N-二甲基-N-丁胺，二(正辛基)胺，N-正丙基乙二胺，N,N’-二甲基乙二胺，N,N,N’,N’-四甲基乙二胺，3-氨基丙基三甲氧基硅烷和3-氨基丙基甲基二乙氧基硅烷，符号y’是等于1或2的整数，并且符号z’＝1、2、3或4。
10. 根据权利要求1或2的组合物，其中缩聚催化剂M是选自以下配位化合物的配位化合物：[Zn(环烷酸根)2(双(2-乙基己基)胺)]，[Zn(环烷酸根)2(双(2-乙基己基)胺)2]，[Zn(环烷酸根)2(二异壬胺)]，[Zn(环烷酸根)2(二异壬胺)2]，[Zn(环烷酸根)2(二(正辛基)胺)]，[Zn(环烷酸根)2(二(正辛基)胺)2]，[Zn(环烷酸根)2(正辛胺)]，[Zn(环烷酸根)2(正辛胺)2]，[Zn(环烷酸根)2(N,N-二丁胺)]，[Zn(环烷酸根)2(N,N-二丁胺)2]，[Zn(环烷酸根)2(N,N-二甲基-N-丁胺)2]，[Zn(环烷酸根)2(N,N-二甲基-N-丁胺)2]，[Zn(环烷酸根)2(氨基乙基氨基丙基三甲氧基硅烷)]，[Zn(环烷酸根)2(氨基乙基氨基丙基三甲氧基硅烷)2]，[Zn(环烷酸根)2(氨基丙基三乙氧基硅烷)]，[Zn(环烷酸根)2(氨基丙基三乙氧基硅烷)2]，[Zn(新癸酸根)2(二(正辛基)胺)]，[Zn(新癸酸根)2(二(正辛基)胺)]2]，[Zn(新癸酸根)2(正辛胺)]，[Zn(新癸酸根)2(正辛胺)2]，[Zn(新癸酸根)2(N,N-二丁胺)]，[Zn(新癸酸根)2(N,N-二丁胺)2]，[Zn(新癸酸根)2(3-氨基丙基三甲氧基硅烷)2]，[Zn(新癸酸根)2(3-氨基丙基甲基二乙氧基硅烷)2]，[Zn(新癸酸根)2(氨基乙基氨基丙基三甲氧基硅烷)]，[Zn(新癸酸根)2(氨基乙基氨基丙基三甲氧基硅烷)2]，[Zn(新癸酸根)2(氨基丙基三乙氧基硅烷)]，[Zn(新癸酸根)2(氨基丙基三乙氧基硅烷)2]，[Zn(新癸酸根)2(双(2-乙基己基)胺)]，[Zn(新癸酸根)2(双(2-乙基己基)胺)2]，[Zn(新癸酸根)2(二异壬胺)]，[Zn(新癸酸根)2(二异壬胺)2]，[Zn(2-乙基己酸根)2(N,N-二丁胺)]，[Zn(2-乙基己酸根)2(N,N-二丁胺)2]，[Zn(2-乙基己酸根)2(正辛胺)]，[Zn(2-乙基己酸根)2(正辛胺)2]，[Zn(2-乙基己酸根)2(双(2-乙基己基)胺)]，[Zn(2-乙基己酸根)2(双(2-乙基己基)胺)2]，[Zn(2-乙基己酸根)2(二异壬胺)]，[Zn(2-乙基己酸根)2(二异壬胺)2]，以及其混合物。
11. 根据权利要求1的组合物，其中有机含硅化合物A是聚有机硅氧烷，所述聚有机硅氧烷包含：(i)至少两个下式(4)的甲硅烷氧基单元： 其中：符号R1，相同或不同，表示C1-C30一价烃基，符号Z，相同或不同，各自表示可水解和可缩合基团或者羟基基团，a等于0、1或2，b等于1、2或3，a b之和等于1、2或3，以及任选地(ii)一个或多个下式(5)的甲硅烷氧基单元：其中：符号R，相同或不同，表示C1-C30一价烃基，任选地被一个或多个卤素原子或者被以下基团取代：氨基、醚、酯、环氧基、巯基或氰基基团，并且符号c等于0、1、2或3。
12. 根据权利要求1的组合物，其中交联剂B是其每分子包含至少三个可水解和可缩合基团Y的硅化合物并且所述交联剂B具有下式(7) R’(4-a)SiYa(7)在该式中：符号R’是包含1-30个碳原子的一价烃基，符号Y是烷氧基，烷氧基-亚烷基-氧基，氨基，酰胺基，酰基氨基，氨氧基，亚氨氧基，酮亚氨氧基，酰氧基和烯氧基，符号a＝3或4。
13. 根据权利要求1或2的组合物，所述组合物不包含在其结构中具有至少一个锡原子的催化剂。
14. 根据权利要求1或2的组合物，其中缩聚催化剂M是在所述组合物中存在的仅有的缩聚催化剂，所述组合物可任选地包含至少一种官能化催化剂。
15. RTV-2双组份组合物，其为如根据权利要求1-14任一项限定的组合物的前体，其为两个分开的包装P1和P2的形式，其特征在于：包装P1，其是气密的并且包含：催化有效量的至少一种如根据权利要求1-10任一项限定的缩聚催化剂M，以及至少一种交联剂B，并且包装P2不含所述缩聚催化剂M和所述交联剂B并且包含：每100重量份至少一种如根据权利要求1或11限定的有机含硅化合物A，以及0-10重量份的水。
16. 根据权利要求1或15的组合物，其中有机含硅化合物A是包含至少两个硅烷醇≡SiOH基团的聚有机硅氧烷，其重均摩尔质量Mw大于或等于缠结摩尔质量Me的两倍。
17. 用于模塑应用的RTV-2双组份组合物，其为如根据权利要求1-14任一项限定的组合物的前体，其为两个分开的包装P1和P2的形式，其特征在于：包装P1是气密的并且包含：催化有效量的至少一种如根据权利要求1-10任一项限定的缩聚催化剂M，以及至少一种交联剂B，并且包装P2不含所述缩聚催化剂M和所述交联剂B并且包含：每100重量份至少一种有机含硅化合物A，其是α,ω-二羟基化聚二甲基硅氧烷，其粘度是2000mPa.s-5000mPa.s，以及0-10重量份的水。
18. RTV-1单组份组合物，其呈现为气密的单一包装P的形式，并且包含：a)至少一种有机含硅化合物A，包含至少两个相同或不同的可水解和可缩合基团，或者至少两个硅烷醇官能团≡SiOH，b)至少一种交联剂B，c)催化有效量的至少一种如根据权利要求1-10任一项限定的缩聚催化剂M，以及d)任选地，至少一种填料C。
19. 弹性体，所述弹性体在如下操作之后获得：混合如根据权利要求15或16限定的RTV-2双组份组合物的包装P1和P2的内容物并且让混合物固化，使如根据权利要求18限定的RTV-1单组份组合物的包装P的内容物与空气湿气接触并且让所述内容物固化，或者制备如根据权利要求1-14或16任一项限定的组合物并且在水或空气湿气的存在下使混合物固化。
20. 在柔性载体S上涂覆如根据权利要求1-18任一项限定的组合物的方法，所述柔性载体S由织物、纸、聚氯乙烯、聚酯、聚丙烯、聚酰胺、聚乙烯、聚氨酯或聚对苯二甲酸乙二醇酯制成，所述方法包括以下步骤a)、b)和c)：a)制备如根据权利要求1-14任一项限定的组合物，b)然后将所述组合物以连续或非连续的方式沉积到所述柔性载体S上，并且c)在由预先添加的水或者环境空气提供的湿气的存在下使所述有机硅组合物X交联，以形成有机硅弹性体。
21. 如根据权利要求1-10任一项限定的缩聚催化剂M作为用于硅化合物的缩聚反应的催化剂的用途，所述硅化合物包含至少两个相同或不同的可水解和可缩合基团，或者至少两个硅烷醇官能团≡SiOH。
22. 具有下式的配位化合物：[Zn(环烷酸根)2(双(2-乙基己基)胺)]，[Zn(环烷酸根)2(双(2-乙基己基)胺)2]，[Zn(环烷酸根)2(二异壬胺)]，[Zn(环烷酸根)2(二异壬胺)2]，[Zn(环烷酸根)2(二(正辛基)胺)]，[Zn(环烷酸根)2(二(正辛基)胺)2]，[Zn(环烷酸根)2(正辛胺)]，[Zn(环烷酸根)2(正辛胺)2]，[Zn(环烷酸根)2(N,N-二丁胺)]，[Zn(环烷酸根)2(N,N-二丁胺)2]，[Zn(环烷酸根)2(N,N-二甲基-N-丁胺)2]，[Zn(环烷酸根)2(N,N-二甲基-N-丁胺)2]，[Zn(环烷酸根)2(氨基乙基氨基丙基三甲氧基硅烷)]，[Zn(环烷酸根)2(氨基乙基氨基丙基三甲氧基硅烷)2]，[Zn(环烷酸根)2(氨基丙基三乙氧基硅烷)]，[Zn(环烷酸根)2(氨基丙基三乙氧基硅烷)2]，[Zn(新癸酸根)2(二(正辛基)胺)]，[Zn(新癸酸根)2(二(正辛基)胺)]2]，[Zn(新癸酸根)2(正辛胺)]，[Zn(新癸酸根)2(正辛胺)2]，[Zn(新癸酸根)2(N,N-二丁胺)]，[Zn(新癸酸根)2(N,N-二丁胺)2]，[Zn(新癸酸根)2(3-氨基丙基三甲氧基硅烷)2]，[Zn(新癸酸根)2(3-氨基丙基甲基二乙氧基硅烷)2]，[Zn(新癸酸根)2(氨基乙基氨基丙基三甲氧基硅烷)]，[Zn(新癸酸根)2(氨基乙基氨基丙基三甲氧基硅烷)2]，[Zn(新癸酸根)2(氨基丙基三乙氧基硅烷)]，[Zn(新癸酸根)2(氨基丙基三乙氧基硅烷)2]，[Zn(新癸酸根)2(双(2-乙基己基)胺)]，[Zn(新癸酸根)2(双(2-乙基己基)胺)2]，[Zn(新癸酸根)2(二异壬胺)]，[Zn(新癸酸根)2(二异壬胺)2]，[Zn(2-乙基己酸根)2(N,N-二丁胺)]，[Zn(2-乙基己酸根)2(N,N-二丁胺)2]，[Zn(2-乙基己酸根)2(正辛胺)]，[Zn(2-乙基己酸根)2(正辛胺)2]，[Zn(2-乙基己酸根)2(双(2-乙基己基)胺)]，[Zn(2-乙基己酸根)2(双(2-乙基己基)胺)2]，[Zn(2-乙基己酸根)2(二异壬胺)]，以及[Zn(2-乙基己酸根)2(二异壬胺)2]。”
驳回决定认为：独立权利要求1和独立权利要求22之间不存在相同或相应的特定技术特征，独立权利要求1和22不属于一个总的发明构思，不符合专利法第31条第1款有关单一性的规定。
申请人埃肯有机硅法国简易股份公司（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年4月16日向国家知识产权局提出了复审请求，认为：“锌配位化合物，在其结构中包含两种类型的配体：羧酸根和胺”是权利要求1与22共有的技术特征，上述结构使得所述锌配位化合物可作为新的催化剂，二者具有相同的特定技术特征。复审请求人例举了《PCT法律文件汇编（2016）》中的《PCT国际检索和初步审查指南》第10章的内容，以及本申请的同族申请在美国、日本已获得授权，指出各国都允许授权权利要求书中包含两种类型的独立权利要求。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年4月24日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为：独立权利要求1与独立权利要求22在技术上互不关联，没有相同或相应的特定技术特征，不具有单一性。权利要求1限定锌配位化合物，在其结构中包含两种类型的配体：羧酸根和胺。权利要求22限定了特定结构的配位化合物，二者不相同也不相应。复审请求人提交的证据不能证明本申请涉及的独立权利要求1与独立权利要求22具有单一性。因此，坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年3月18日向复审请求人发出复审通知书，指出：独立权利要求1与独立权利要求22共同的技术特征为：锌配位化合物，在其结构中包含两种类型的配体：羧酸根和胺。然而，具有该结构的化合物属于本领域的公知常识（参见《生物无机化学导论》，第1版，李桂芝等，哈尔滨工程大学出版社，第10-11页，公开日为1997年3月31日）。由此可见，独立权利要求1与独立权利要求22之间不存在相同或相应的特定技术特征，故独立权利要求1与22之间不具有单一性，不符合专利法第31条第1款的规定。
对于复审请求人的意见陈述，合议组认为：复审请求人提供的证据《PCT法律文件汇编（2016）》中的《PCT国际检索和初步审查指南》第419页例4中权利要求1和2之间存在相同的特定技术特征，上述情形与本申请不同。复审请求人例举的中国、美国、日本的授权专利，其涉及的技术方案以及审查过程中引用的证据均与本申请不同，因而不能用于证明本申请权利要求1和22之间具有单一性，复审请求人的上述理由不成立。
复审请求人于2019年5月5日提交了意见陈述书和权利要求书的全文替换页（共21项），具体修改方式为：删除2019年3月18日发出的复审通知书所针对的权利要求书中的权利要求22。
复审请求人认为：修改后的权利要求书符合专利法第31条第1款的规定。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、审查文本的认定
复审请求人于2019年5月5日提交了权利要求书全文替换页。经审查，复审请求人所做修改符合专利法第33条和专利法实施细则第61条第1款的规定。本复审决定针对的文本是：复审请求人于2015年8月12日进入中国国家阶段时提交的说明书第1-599段、说明书摘要以及2019年5月5日提交的权利要求第1-21项。
2、关于专利法第31条第1款
专利法第31条第1款规定，一件发明或者实用新型专利申请应当限于一项发明或者实用新型。属于一个总的发明构思的两项以上的发明或者实用新型，可以作为一件申请提出。
针对驳回决定所指出的权利要求之间不具有单一性的缺陷，复审请求人通过删除相应的权利要求的方式，使得权利要求书中仅保留一个主题的发明，则驳回决定所指出的不具有单一性缺陷不再存在。
具体到本案，驳回决定以及复审通知书中指出：独立权利要求1与独立权利要求22不属于一个总的发明构思，不符合专利法第31条第1款的规定。针对以上意见，复审请求人删除了独立权利要求22。通过以上修改，驳回决定和复审通知书中所指出的权利要求1与权利要求22之间不具备单一性的缺陷也已不再存在。
基于上述事实和理由，合议组作出如下审查决定。
三、决定
撤销国家知识产权局于2018年1月18日对本申请作出的驳回决定。由国家知识产权局原审查部门以本复审决定针对的文本为基础继续进行审批程序。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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