发明创造名称：用于制备合成气或烃产品的方法
外观设计名称：
决定号：180757
决定日：2019-05-27
委内编号：1F245068
优先权日：2005-10-14
申请（专利）号：201410709354.3
申请日：2006-10-13
复审请求人：气体产品与化学公司 国际壳牌研究有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：杨水晶
合议组组长：王祖鹓
参审员：李旭
国际分类号：C10J3/48，3/50，3/78，3/84，C10K1/08，3/06
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果发明要求保护的技术方案相对于最接近的现有技术存在区别技术特征，然而所述区别技术特征或是被另一份对比文件公开并且给出了将其应用到最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示，或是属于本领域内的常规技术手段，则权利要求的技术方案相对于现有技术的结合是显而易见的。
全文：
本复审请求涉及申请号为201410709354.3，名称为“用于制备合成气或烃产品的方法”的发明专利申请。本申请是母案200680041364.8的分案申请，申请人为气体产品与化学公司，分案申请日为2006年10月13日，优先权日为2005年10月14日，公开日为2015年4月8日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2017年11月3日发出驳回决定，驳回了本申请，理由是：权利要求1-16项不具备专利法第22条第3款规定的创造性。驳回决定所依据的文本为2016年9月20日提交的权利要求第1-16项，2014年11月28日提交的说明书第1-77段、说明书附图图1、说明书摘要和摘要附图。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 用于由碳质燃料制备合成气或烃产品的方法，该方法至少包括以下步骤：
(a)将碳质燃料和含氧物流供应到气化反应器的燃烧器中，其中使用含CO2的输送气体将固态碳质燃料输送到燃烧器中；
(b)在气化反应器中将碳质燃料部分氧化，由此获得至少包含CO、CO2和H2的气态物流；
(c)从气化反应器中排出在步骤(b)中得到的气态物流；
其中在步骤(a)中CO2与碳质燃料的重量比以干基计小于0.3。
2. 权利要求1的方法，其中在步骤(a)中的重量比以干基计小于0.20。
3. 权利要求2的方法，其中在步骤(a)中的重量比为0.12-0.2。
4. 权利要求1-3任一项的方法，其中将在步骤(c)中得到的气态物流进一步处理，由此获得甲醇。
5. 权利要求1-3任一项的方法，其中在步骤(a)中供应的含CO2的物流在小于20m/s的速度下供应。
6. 权利要求1-3任一项的方法，其中在步骤(a)中供应的含CO2的物流在5-15m/s的速度下供应。
7. 权利要求1-3任一项的方法，其中在步骤(a)中供应的含CO2的物流在7-12m/s的速度下供应。
8. 权利要求1-3任一项的方法，其中在步骤(c)中得到的气态物流包含以干基计1-10mol％的CO2。
9. 权利要求1-3任一项的方法，其中在步骤(c)中得到的气态物流包含以干基计4.5-7.5mol％的CO2。
10. 权利要求1-3任一项的方法，其中固态碳质燃料是煤。
11. 权利要求1-3任一项的方法，其中将在步骤(c)中得到的气态物流进一步处理，由此获得烃产品，特别是甲醇。
12. 权利要求1-3任一项的方法，其中该方法进一步包括以下步 骤：
(d)通过使CO至少部分转化成CO2将步骤(c)中得到的气态物流变换转化，由此得到贫含CO的物流。
13. 权利要求12的方法，其中该方法进一步包括以下步骤：
(e)使步骤(d)中得到的贫含CO的物流进入CO2回收系统，由此得到富含CO2的物流和贫含CO2的物流。
14. 权利要求13的方法，其中使步骤(e)中得到的贫含CO2的物流进行甲醇合成反应，由此得到甲醇。
15. 权利要求13的方法，其中将步骤(e)中得到的富含CO2的物流至少部分用作在步骤(a)中供应的含CO2的物流。
16. 启动根据权利要求13的方法的方法，其中在步骤(a)中使用氮气作为输送气体直到在步骤(e)中得到的二氧化碳的数量足以置换氮气。”
驳回决定认为：独立权利要求1与对比文件1（US3976442A，公开日为1976年8月24日）相比的区别技术特征，或是在对比文件2（“ENTRAINED FLOW GASIFICAITION OF BIOMASS, Ash behavior, feeding issues, and system analyses”, A. van der Drift，24 ,52页,ECN energy-innovation，公开日为2004年4月27日）中给出了技术启示，或是本领域技术人员容易想到的，因此权利要求1不具备创造性；基于与评述权利要求1类似的理由，独立权利要求16也不具备创造性；从属权利要求2-15的附加技术特征或是已被对比文件1或2公开，或是本领域技术人员通过有限试验就可以确定的，或是本领域的常规技术手段，因此也不具备创造性。
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年2月14日向国家知识产权局提出了复审请求，未修改申请文件。
复审请求人认为：本申请在步骤（a）中CO2与碳质燃料的重量比小于0.3，而对比文件1中为0.5-2，这一不同使本申请获得了设备支出低、氧消耗低、合成气或烃产品产量高等优点，而对比文件2不存在降低CO2与碳质燃料重量比的技术启示，理由是：对比文件1和2所用的气化原料粒度不同，对比文件1使用适合流化/气力输送的原料（如100?m煤粉），而对比文件2使用大粒度原料（如1mm生物质），这种大粒度不能用于流化/气力输送，因此两者不存在组合基础。即便认为对比文件2能够得出整个气化系统内惰性气体少有利于气化的结论，由于进料系统不同，该结论也不具备普适性。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年3月12日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年2月22日向复审请求人发出复审通知书，指出权利要求1-16相对于对比文件1、对比文件2和本领域的常规技术手段不具备专利法第22条第3款规定的创造性，并针对复审请求人的意见进行了回复。
针对上述复审通知书，复审请求人于2019年4月9日提交了意见陈述书和权利要求书的全文替换页。具体的修改方式为：在复审通知书所针对的权利要求基础上，分别将权利要求12、13和15中的“(d)通过使CO至少部分转化成CO2将步骤(c)中得到的气态物流变换转化，由此得到贫含CO的物流”，“(e)使步骤(d)中得到的贫含CO的物流进入CO2回收系统，由此得到富含CO2的物流和贫含CO2的物流”和“其中将步骤(e)中得到的富含CO2的物流至少部分用作在步骤(a)中供应的含CO2的物流”结合到权利要求1中，将权利要求12、13和15删除，并将权利要求14和16重新编号。修改后的权利要求书如下：
“1. 用于由碳质燃料制备合成气或烃产品的方法，该方法至少包括以下步骤：
(a)将碳质燃料和含氧物流供应到气化反应器的燃烧器中，其中使用含CO2的输送气体将固态碳质燃料输送到燃烧器中；
(b)在气化反应器中将碳质燃料部分氧化，由此获得至少包含CO、CO2和H2的气态物流；
(c)从气化反应器中排出在步骤(b)中得到的气态物流；
其中在步骤(a)中CO2与碳质燃料的重量比以干基计小于0.30，
其中该方法进一步包括以下步骤：
(d)通过使CO至少部分转化成CO2将步骤(c)中得到的气态物流变换转化，由此得到贫含CO的物流，
其中该方法进一步包括以下步骤：
(e)使步骤(d)中得到的贫含CO的物流进入CO2回收系统，由此得到富含CO2的物流和贫含CO2的物流，
其中将步骤(e)中得到的富含CO2的物流至少部分用作在步骤(a)中供应的含CO2的物流。
2. 权利要求1的方法，其中在步骤(a)中的重量比以干基计小于0.20。
3. 权利要求1的方法，其中在步骤(a)中的重量比为0.12-0.2。
4. 权利要求1的方法，包括以下步骤：
将在步骤(c)中排出的气态物流进一步处理，由此获得甲醇。
5. 权利要求1的方法，其中在步骤(a)中供应的含CO2的物流在小于20m/s的速度下供应。
6. 权利要求1的方法，其中在步骤(a)中供应的含CO2的物流在5-15m/s的速度下供应。
7. 权利要求1的方法，其中在步骤(a)中供应的含CO2的物流在7-12m/s的速度下供应。
8. 权利要求1的方法，其中在步骤(c)中得到的气态物流包含1-10mol％的CO2。
9. 权利要求1的方法，其中在步骤(c)中得到的气态物流包含以干基计4.5-7.5mol％的CO2。
10. 权利要求1的方法，其中固态碳质燃料是煤。
11. 权利要求1的方法，其中将在步骤(c)中得到的气态物流进一步处理，由此获得烃产品，特别是甲醇。
12. 权利要求1的方法，其中使步骤(e)中得到的贫含CO2的物流进行甲醇合成反应，由此得到甲醇。
13. 启动根据权利要求1的方法的方法，其中在步骤(a)中使用氮气作为输送气体直到在步骤(e)中得到的二氧化碳的量足以置换氮气。”
复审请求人认为：修改后的权利要求1与对比文件1相比，权利要求1中限定了在步骤a)中CO2与碳质燃料的重量比以干基计小于0.30，对比文件1的实施例Ⅰ中约为1.0。且本申请说明书中记载了从表Ⅱ中可以看出，本申请的每kg煤的氧气消耗明显低于在对比文件1实施例Ⅰ中的氧气消耗，且可以得出随着CO2与煤的重量比下降，“CO H2”（合成气）的mol%增加。虽然对比文件2中教导了CO2的量对于耗电量和冷气体效率的影响，但冷气体效率是指化学气化效率，不同于合成气的生产率，本申请要解决的技术问题是减少每kg煤的氧气消耗并且增加合成气的生产率，对比文件2中未给出相应启示。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
（一）关于法律适用
根据《施行修改后的专利法的过渡办法》，本案的审查适用2001年7月1日起施行的《中华人民共和国专利法》（简称专利法）。
（二）关于审查文本
在复审程序中，复审请求人于2019年4月9日提交了修改的权利要求书，经审查，修改符合专利法第33条及专利法实施细则第60条第1款的规定，因此本复审请求审查决定是以复审请求人2019年4月9日提交的权利要求书第1-13项，2014年11月28日提交的说明书第1-77段、说明书附图图1、明书摘要和摘要附图作为审查基础。
（三）关于创造性
专利法第22条第3款规定：创造性，是指同申请日以前已有的技术相比，该发明有突出的实质性特点和显著的进步。
如果发明要求保护的技术方案相对于最接近的现有技术存在区别技术特征，然而所述区别技术特征或是被另一份对比文件公开并且给出了将其应用到最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示，或是属于本领域内的常规技术手段，则权利要求的技术方案相对于现有技术的结合是显而易见的。
1、关于权利要求1
权利要求1请求保护一种用于由碳质燃料制备合成气或烃产品的方法，对比文件1公开了一种由气体CO2-固态碳质燃料制备合成气的方法，并具体公开了（参见实施例1，附图1）：将磨碎的煤和富含CO2气体的分散体加热至100°F的温度，并且通过环形燃烧器的环形通道的尖端以约150英尺/秒的速度引入自由流动合成气发生器的反应区。同时，在约300°F的温度下，通入基本上纯的氧气（99.5％摩尔）。两股气流在反应区中相互撞击，氧、煤颗粒和CO2均匀分散。在反应区中，基本上纯的氧加上煤中的组合氧与煤中碳的原子比约为0.901；CO2与煤的重量比约为1.0；温度约为2600°F；压力约为600 psia。煤颗粒通过部分氧化和CO2与氧气反应。CO2用作煤颗粒的载体，并通过与C的吸热反应作为温度调节剂。通过上述方法，生产出约1,000,000 SCF的干燥富CO产物气流，其含有约1,384,000 SCF蒸汽，其具有下列组成，摩尔％：CO 67.46，H2 16.30，CO213.03，CH4 0.50，H2S 1.65，COS 0.34，A 0.14和N2 0.58。由对比文件1附图1可知，气化反应得到的混合气流由气化反应器的排出口65排出进入后序的工段，载有经过处理的合成气，即贫含CO2（主要成分为CO和H2的物流）113作为产品气输出，载有富含CO2气流的管线110进入原料进料系统循环作为原料运输气（即权利要求1中“其中将步骤(e)中得到的富含CO2的物流至少部分用作在步骤(a)中供应的含CO2的物流”）。
对比文件1中还公开了CO2在反应区被消耗，可以以外部供应的方式向系统提供CO2，优选的，将合成气进行水煤气催化变换转化，将CO转换成H2和CO2，在增加H2含量的同时也制备提供了CO2，经过转换和没有经过转换的气流可以进行混合（参见说明书第7栏8-21行，即权利要求1中“(d)通过使CO至少部分转化成CO2将步骤(c)中得到的气态物流变换转化，由此得到贫含CO的物流”）；在气体净化和分离区可以使用如下设备：板式酸气洗涤塔、各种连接阀、泵、冷却器、换热器、再沸器，在气体分离和净化区【即权利要求1的CO2回收系统】气流分离成如下气流：（a）富含CO2气流实质上包含CO2和少量的H2S和COS进入管线110【即权利要求1中富含CO2的物流】；（d）产物气流实质上包含CO和H2进入管线113【即权利要求1中贫含CO2的物流，主要成分为CO和H2】（参见说明书第10栏第39-59行）。
权利要求1与对比文件1相比，区别技术特征是：权利要求1中CO2与碳质燃料的重量比以干基计小于0.3，而对比文件1中为1.0。基于上述区别技术特征，权利要求1实际所要解决的技术问题是如何提高气化效率。
对于上述区别技术特征，对比文件2是一份ECN公司对生物质气化技术的研究报告，其中该报告的第24页第12-24行指出：对于粒径大的生物质采用螺旋进料系统，相比于对于粒径小的物料采用流化/气力输送进料（即本申请和对比文件1的进料方式）来说，螺旋进料系统更简单和向气化器中引入更少惰性气体，由此，压缩惰性气体所耗电能减少和可能由于稀释少而使气化效率提高，且由对比文件2第52页表H1可知：通入气化室的惰性气体为二氧化碳，与气动进料方式相比，螺旋进料方式的二氧化碳用量减少，从而使压缩惰性气体的耗电量减少，气化炉中冷气体效率【也称化学气化效率】的降低也得以减少。合议组注意到，对比文件1采取气动进料方式，其中二氧化碳的作用“既是煤炭颗粒的载体，又通过与碳的吸热反应作为温度调节剂”（参见对比文件1说明书第12栏第31-33行），而对比文件2采取螺旋进料方式，取代了二氧化碳的输送功能，其用量也因此得以降低。尽管两者的进料方式不同，但并不妨碍本领域技术人员从对比文件2获得以下技术启示：在碳质燃料气化反应中，减少二氧化碳的用量有利于降低压缩气体所需电量和提高气化效率。本领域技术人员可以根据气化原料的粒度等因素来选择降低CO2用量的具体方式，例如当气化原料为不适合气动进料的大颗粒时（如对比文件2的情形），可以通过螺旋进料方式实现输送功能，从而降低对CO2的需求量；而当气化原料为适合气动进料的粉状物时（如对比文件1的情形），有动机去尝试在保障输送功能的前提下，通过试验探索得到尽可能低的CO2用量。尽管对比文件1没有公开低于0.3的CO2与碳质燃料的重量比，但通过比较本申请与对比文件1的气化工艺和气化设备可知，本申请并未基于上述比例的降低而在气化工艺和气化设备方面做出改进，因此合议组认为将上述比例降低至0.3以下没有超出本领域技术人员的认知，由此产生的技术效果也是本领域技术人员可以合理预期的。
综上可知，在对比文件1的基础上结合对比文件2和本领域常用的技术手段以得到权利要求1的技术方案，对本领域技术人员来说是显而易见的，因此权利要求1不具有突出的实质性特点，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2、关于权利要求2-12
从属权利要求2-12进一步限定了CO2与碳质燃料的重量比、得到的气态物流作进一步处理、含CO2物流的供应速度、得到的气态物流的CO2含量和固态碳质燃料的种类。
2.1、关于从属权利要求2-3、10，参见对权利要求1的相关评述。
2.2、关于从属权利要求4和11，对比文件1公开了将合成气产品比如CO H2和经过催化转化过程的合成气转化成含氧烃产品，比如甲醇，乙醛和汽油，柴油等（参见说明书第1栏第50-55行）。
2.3、关于从属权利要求5-7，对比文件1公开了进料系统中富含CO2气流的速度控制在5-500ft/s（经过换算，约为1.52-152m/s，参见说明书第3栏第9-13行），本领域技术人员可视工艺需要经过有限实验调整含CO2物流的供应速度。
2.4、关于从属权利要求8-9，对比文件1公开了由气化反应器中得到的气流的组成以干基mol%计大约组成如下，H2 5-25，CO 40-75，CO2 5-25等（参见说明书第5栏第48-52行）。
2.5、关于从属权利要求12，由对比文件1附图1可知，载有经过处理的合成气，即贫含CO2（主要成分为CO和H2的物流）113作为产品气输出，载有富含CO2气流的管线110进入原料进料系统循环作为原料运输气，结合上述对于权利要求4和11的评述可知，此产品气可进一步合成其它产品如甲醇。
因此，在其引用的权利要求不具备创造性的情形下，权利要求2-12也不具有突出的实质性特点，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
3、关于权利要求13
权利要求13请求保护一种启动权利要求1的方法的方法，将权利要求13和对比文件1公开的方法相比，区别技术特征除了上述权利要求1中记载的以外，还包括区别技术特征A：权利要求13限定了在步骤（a）中使用氮气作为输送气体直到在步骤（e）中得到的二氧化碳的数量足以置换氮气。
关于上述区别技术特征A，对比文件1还公开了：气体运输系统用氮气或富含CO2气作为载气输送固态碳质燃料；氮气可以是空气分离装置用于制备气化反应器所用氧气的副产物（参见说明书第3栏17-21行）。由此可知，对比文件1已经公开了氮气在空气分离装置即可得到，而CO2气需要在气化反应中产生CO2经过气体分离和净化区后才会富集，从而转用载气，在此之前，必然需要起始载气的介入才能够启动生产循环，在此基础上，本领域技术人员容易选择先采用低廉的副产品氮气作为载气，等到反应进行后得到的CO2足够富集后，再采用CO2替代氮气作为载气，有利于节约生产成本，
综上，结合对权利要求1的评述可知，在对比文件1的基础上结合对比文件2和本领域常用的技术手段以得到权利要求13的技术方案，对本领域技术人员来说是显而易见的，因此权利要求13不具有突出的实质性特点，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
三、关于复审请求人的意见
针对复审请求人答复复审通知书时的意见，合议组认为：首先，本申请说明书第12段中记载了本发明的一个目的是提供一种具有更高“效率”的方法，并没有明确记载此“效率”是指合成气的生产率；其次，本发明说明书第45段中记载了含氧气体优选包含至少90体积%的氧气，当含氧气体通过燃烧器的通道时，水蒸汽可能存在于含氧气体中。对比文件1实施例1中记载了基本上是纯的氧气（99.5%摩尔），本领域技术人员公知：水蒸汽的引入会和C发生反应，生成CO和H2，即在不消耗氧气的情况下，提高CO和H2的百分比含量，因此，在本申请实施例和对比文件1实施例中反应原料不对等的条件下，无法得出耗氧量降低的原因是由于CO2与碳质燃料的重量比以干基计小于0.30，此外，煤的氧化气化过程是一个多个化学反应竞合的复杂反应，煤的转化率、反应速率、反应气氛的选择都会影响到反应进行方向和耗氧量，单纯考察其耗氧量并不能得出CO2与碳质燃料的重量比以干基计小于0.30导致耗氧量明显降低这样的结论。因此，合议组认为将CO2与碳质燃料的重量比降低至0.3以下并没有超出本领域技术人员的认知。
故对于复审请求人的上述主张，合议组不予支持。
根据上述事实和理由，合议组作出如下复审请求审查决定。
四、决定
维持国家知识产权局于2017年11月3日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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