发明创造名称：多元醇氢解用催化剂，以及使用该催化剂制造1,3-丙二醇的方法
外观设计名称：
决定号：180345
决定日：2019-05-23
委内编号：1F244760
优先权日：2012-08-30
申请（专利）号：201380045246.4
申请日：2013-08-29
复审请求人：国立大学法人大阪大学 株式会社大赛璐
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：付佳
合议组组长：张宪国
参审员：李珊珊
国际分类号：B01J23/652,C07C29/60,C07C31/20,C07B61/00
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：将权利要求请求保护的技术方案与最接近的现有技术进行对比，如果存在区别技术特征，对本领域的普通技术人员来说，根据现有技术的教导，将上述区别技术特征应用到该最接近的现有技术中以解决其所要解决的技术问题是容易想到的，其技术效果也是可以预期，则该权利要求所限定的技术方案不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201380045246.4，发明名称为“多元醇氢解用催化剂，以及使用该催化剂制造1,3-丙二醇的方法”的PCT发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人为国立大学法人大阪大学、株式会社大赛璐，申请日为2013年8月29日，优先权日为2012年8月30日，进入国家阶段日期为2015年2月27日，公开日为2015年4月29日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2017年11月6日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-5不符合专利法第22条第3款有关创造性的规定。驳回决定所依据的文本为：申请人于2015年2月27日PCT国际申请进入国家阶段时提交的说明书、说明书摘要、权利要求第1-5项。驳回决定中引用了以下对比文件：
对比文件1：CN101437781A，公开日为2009年5月20日；
对比文件2：CN101704718A，公开日为2010年5月12日。
驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种多元醇氢解用催化剂，其是将铂成分以及钨成分负载在作为载体的勃姆石[AlO(OH)]上而形成的。
2. 根据权利要求1所述的多元醇氢解用催化剂，其含有的铂成分与钨成分[前者:后者(以金属计：重量比)]的比例为1:0.05～1:50。
3. 根据权利要求1或2所述的多元醇氢解用催化剂，其是将铂成分以及钨成分负载在作为载体的勃姆石[AlO(OH)]后，在200～1000℃下烧结1～5小时而得到的。
4. 一种1,3-丙二醇的制造方法，其包括：在权利要求1～3中任一项所述的多元醇氢解用催化剂以及氢存在的条件下，对甘油进行氢解而得到1,3-丙二醇。
5. 根据权利要求4所述的1,3-丙二醇的制造方法，其中，在至少含有水的溶剂存在的条件下进行氢解。”
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年2月11日向国家知识产权局提出了复审请求，并对权利要求书作出了修改，在权利要求1中进一步限定了活性组分负载量。复审请求人认为：1、对比文件2解决的技术问题与本申请不同，其并没有给出提高1,3丙二醇选择性的技术启示；2、对比文件并没有公开限定的活性组分负载量；3、权利要求3中限定的勃姆石热处理并非是本领域常用技术手段，并提交了相关参考文件证明使用勃姆石作为载体，不同煅烧温度而得到的具体氧化铝晶态是不同的，其并不等于采用α相氧化铝作为载体。因而本申请具备创造性。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年4月3日发出复审请求受理通知书，并将案卷转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年1月28日向复审请求人发出复审通知书，指出：权利要求1-5不具备专利法第22条第3款规定的创造性。主要理由是：权利要求1要求保护的技术方案与对比文件1公开的内容相比，区别在于：二者采用的催化剂载体不同，本申请采用勃姆石，相应的对比文件1为氧化铝，进一步的，铂负载量不同。针对上述区别，本申请基本催化剂组成以及应用领域已经被对比文件1公开，在此基础上，本领域技术人员能够合适选择本领域常用的催化剂载体。对比文件2公开了一种甘油加氢催化剂，其公开了该负载型催化剂的合适载体可以为活性炭、γ-Al2O3、TiO2、SiO2或勃姆石。因此对比文件2给出了可以在甘油加氢负载催化剂中使用勃姆石作为载体的技术启示，在此基础上，本领域技术人员有动机结合对比文件2而在对比文件1的催化剂中使用勃姆石作为具体载体，同时，目前也并没有证据表明采用勃姆石作为载体可以获得任何预料不到的技术效果；在此基础上，如铂的负载量则是本领域技术人员在合理范围内的常规选择，因此权利要求1不具备创造性。权利要求2的附加技术特征已经被对比文件1公开，同时权利要求3中限定的载体的处理过程为本领域技术人员的常规技术手段，因此权利要求2-3不具备创造性。权利要求4-5请求保护一种1,3-丙二醇的制备方法，其基本工艺已经被对比文件1公开，因此在其引用的权利要求1-3相对于对比文件1和2不具备创造性基础上，权利要求4-5也不具备创造性。
对于复审请求人的意见陈述，合议组认为：首先，就权利要求1-3保护范围的解读：权利要求1要求保护一种催化剂，是一项产品权利要求，其明确限定了催化剂的组成，即“以勃姆石作为载体，负载铂和钨”。权利要求3引用权利要求1并采用制备方法对产品进行进一步限定，其限定了勃姆石的处理过程，即经过200-1000℃、1-5小时的烧结，对于权利要求3中产品催化剂的具体载体，仍应认定为勃姆石。在此基础上，本申请限定的该具体载体已经被对比文件2公开，同时其限定的活性组分含量也是本领域常规选择，因此在对比文件1基础上结合对比文件2得到本申请技术方案对本领域技术人员而言是显而易见的；其次，对于本申请实施例中公开的具体效果数据是否能够证明权利要求1-3的产品获得了预料不到的技术效果？根据对本申请实施例技术方案的分析可知，其使用勃姆石在首步骤中进行800℃下3小时的烧结后必然转化为不同晶型的氧化铝，因此其最终载体均并非勃姆石相，该具体实施例与权利要求的产品无对应关系，因此实施例记载的具体实验效果数据以及相关对比实验数据并不能作为本申请权利要求技术方案具有预料不到技术效果的基础。复审请求人的意见陈述不具有说服力。
复审请求人于2019年3月7日提交了意见陈述书和权利要求书的修改替换页，修改后使用制备方法限定催化剂载体。
修改后的权利要求书如下：
“1、一种多元醇氢解用催化剂，其是将铂成分以及钨成分负载在作为载体的勃姆石[AlO(OH)]后，在200～1000℃下烧结1～5小时而得到的。
2. 根据权利要求1所述的多元醇氢解用催化剂，其含有的铂成分与钨成分[前者:后者(以金属计：重量比)]的比例为1:0.05～1:50。
3. 一种1,3-丙二醇的制造方法，其包括：在权利要求1或2所述的多元醇氢解用催化剂以及氢存在的条件下，对甘油进行氢解而得到1,3-丙二醇。
4. 根据权利要求3所述的1,3-丙二醇的制造方法，其中，在至少含有水的溶剂存在的条件下进行氢解。”
复审请求人认为：修改后具体限定了催化剂为“将铂成分以及钨成分负载在作为载体的勃姆石[AlO(OH)]后，在200~1000℃下烧结1~5小时而得到的”，修改后技术方案与本申请实施例制造方法相一致。因此本申请实施例中相关记载的效果数据以及相关提供的对比试验数据可以证明权利要求1产品具有1,3丙二醇的高选择性和高收率。
合议组于2019年3月19日向复审请求人发出复审通知书，指出：权利要求1-4不具备专利法第22条第3款规定的创造性。主要理由是：权利要求1要求保护的技术方案与对比文件1公开的内容相比，区别在于：二者采用的催化剂载体不完全相同，本申请载体采用勃姆石负载活性载体后在200-1000℃下烧结1-5小时而成，相应的对比文件1为氧化铝。针对上述区别，本申请基本催化剂组成以及应用领域已经被对比文件1公开，在此基础上，本领域公知Al2O3具有多种不同晶态，因此选择不同晶态铝氧化物作为载体仅为本领域技术人员的常规选择；进一步的，勃姆石通过热处理得到不同晶态的铝氧化物是一种常规铝氧化物的制备工艺，而权利要求1中具体限定的勃姆石负载活性载体后在200-1000℃下烧结1-5小时的具体工艺仅为本领域的常规选择，因此权利要求1不具备创造性。权利要求2的附加技术特征已经被对比文件1公开，因此权利要求2不具备创造性。权利要求3-4请求保护一种1,3-丙二醇的制备方法，其基本工艺已经被对比文件1公开。因此在其引用的权利要求1-2相对于对比文件1不具备创造性基础上，权利要求3-4也不具备创造性。
对于复审请求人的意见陈述，合议组认为：首先，对比文件1公开了以Al2O3作为催化剂载体，相应的权利要求1的技术方案中采用勃姆石[AlO(OH)]负载活性组分后于200~1000℃下烧结1~5小时而得，根据本领域公知常识，勃姆石往往于200~400℃时开始分解成为不同晶态的氧化铝(或氧化铝水合物)，而该不同晶态的氧化铝(或氧化铝水合物)是本领域常规载体；第二，对于本申请具体技术效果的比较，根据本申请实施例中公开的效果数据、对比文件1相关实验数据以及复审请求人提交相关对比实验数据比较可见，二者在甘油转化率、1,3-乙二醇选择率等方面并无实质性区别。可见，本申请技术效果仅是在对比文件1基础上通过如活化组分比例等的常规调整基础上所容易达到的常规效果，即本申请技术方案并没有体现出预料不到的技术效果。复审请求人的意见陈述不具有说服力。
复审请求人于2019年4月26日提交了意见陈述书和权利要求书的修改替换页，进一步限定了权利要求1中活性组分含量和比例，并删除了原权利要求2。
修改后的权利要求书如下：
“1、一种多元醇氢解用催化剂，其是将铂成分以及钨成分负载在作为载体的勃姆石[AlO(OH)]后，在200～1000℃下烧结1～5小时而得到的，铂成分的负载量以金属计相对于1g勃姆石为0.05～0.15毫摩尔，铂成分与钨成分的负载量比以金属计前者:后者的重量比为1:3～1:5。
2. 一种1,3-丙二醇的制造方法，其包括：在权利要求1所述的多元醇氢解用催化剂以及氢存在的条件下，对甘油进行氢解而得到1,3-丙二醇。
3. 根据权利要求2所述的1,3-丙二醇的制造方法，其中，在至少含有水的溶剂存在的条件下进行氢解。”
复审请求人认为：修改后具体限定了铂负载量以及铂成分和钨成分的比例，而对比文件1实施例9相关参数不在该范围内，二者具有区别，根据上述区别，本发明实际解决的技术问题是提高甘油转化率。根据本申请实施例1公开产品参数可见，其铂负载量为0.10毫摩尔，铂成分和钨成分的比例为1:4，相应的其甘油转化率为100%，而实施例5中铂负载量为0.10毫摩尔，铂成分和钨成分的比例为1:5，其甘油转化率为49.6%。据此可以证明当满足上述活性组分含量和比例条件时，获得了非常高的甘油转化率。而对比文件1的相关实施例中甘油转化率仅为22%，因此本申请具有预料不到的技术效果，具备创造性。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
（一）关于审查文本
复审请求人于2019年4月26日提交了权利要求书的全文修改替换页。本复审请求审查决定针对的文本为：复审请求人于2019年4月26日提交的权利要求第1-3项，以及其于2015年2月27日PCT国际申请进入中国国家阶段时提交的说明书、说明书摘要。
经审查，所做修改符合专利法第33条的规定和专利法实施细则第61条第1款的规定。
（二）关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指同申请日以前已有的技术相比，该发明有突出的实质性特点和显著的进步。
将权利要求请求保护的技术方案与最接近的现有技术进行对比，如果存在区别技术特征，对本领域的普通技术人员来说，根据现有技术的教导，将上述区别技术特征应用到该最接近的现有技术中以解决其所要解决的技术问题是容易想到的，其技术效果也是可以预期，则该权利要求所限定的技术方案不具备创造性。
1.权利要求1要求保护一种多元醇氢解用催化剂。
对比文件1公开了一种多元醇氢解用催化剂，其中实施例9公开了催化剂及其制备方法：用2质量％的对钨酸铵水溶液21ml通过蒸发干固法担载在市售的5％质量Pt/Al2O3 6.0g上之后，于120℃干燥3小时。进一步在空气流通下于500℃煅烧2小时。得到的催化剂是氧化铝(Al2O3)上担载Pt 5质量％和W 5质量％的物质。权利要求1与对比文件1的区别在于：二者采用的催化剂载体不完全相同，本申请载体采用勃姆石负载活性载体后在200-1000℃下烧结1-5小时而成，相应的对比文件1为氧化铝；同时权利要求1限定的铂活性组分负载量以及铂与钨成分比例与对比文件1不同。
基于上述区别技术特征，权利要求1请求保护的技术方案实际解决的技术问题是提高催化剂催化性能。
针对上述区别，首先，对比文件1公开了以Al2O3作为载体、Pt和W作为活性组分制备得到负载型催化剂用于多元醇的氢解，可见本申请基本催化剂组成以及应用领域已经被对比文件1公开，在此基础上，本领域公知Al2O3具有多种不同晶态，因此选择不同晶态铝氧化物作为载体仅为本领域技术人员的常规选择；进一步的，勃姆石通过热处理得到不同晶态的铝氧化物是一种常规铝氧化物的制备工艺，而权利要求1中具体限定的勃姆石负载活性载体后在200-1000℃下烧结1-5小时的具体工艺仅为本领域的常规选择。其次，对比文件1已经公开了Pt和W作为活性组分，即本申请催化体系已经被对比文件1公开，在此基础上，本领域技术人员能够通过适当调整活性组分含量和比例以优化产品催化性能，而权利要求1中具体限定的铂活性组分负载量以及铂与钨成分比例仅为本领域技术人员在合理范围内的常规选择。由此可见，在对比文件1的基础上得到权利要求1的技术方案对本领域技术人员而言是显而易见的，权利要求1相对于对比文件1不具有突出的实质性特点，不符合专利法第二十二条第三款的规定。
2. 权利要求2-3请求保护一种1,3-丙二醇的制备方法，对比文件1还公开了：向装有搅拌机的500mL钛制加压釜中加入制备而成的催化剂4g、甘油12g、水12g，进行氢置换。随后，导入氢气直至3MPa后，加热，使其于160℃反应3小时。结果，甘油转化率为20％，选择性为1,3-PD 67摩尔％、1,2-PD 4摩尔％、1-丙醇18摩尔％、2-丙醇10摩尔％。结果在第3表中表示（参见对比文件1说明书第6页实施例9）。可见，对比文件1中公开了通过以水为溶剂，在氢气存在的条件下对甘油进行催化氢解制备1,3-丙二醇的技术方案。因此，在其引用的权利要求1中的催化剂相对于对比文件1不具备创造性基础上，权利要求2-3也不具备创造性。
对于复审请求人在答复复审通知书时所陈述的意见，合议组认为：复审请求人认为本申请权利要求1修改后的如“铂活性组分负载量”以及“铂与钨成分比例”与实施例1中催化剂相对应，而实施例1中显示出催化剂应用过程中具有100%的甘油转化率，据此说明取得了预料不到的技术效果。
对此，首先，权利要求1中限定的上述具体参数均为一范围值，即“铂成分的负载量以金属计相对于1g勃姆石为0.05～0.15毫摩尔，铂成分与钨成分的负载量比以金属计前者:后者的重量比为1:3～1:5”，而实施例1中仅为该范围中的一单点数值，相应分别为1g勃姆石为0.10毫摩尔铂成分的负载量、铂成分与钨成分的负载量为1:4，可见，二者并非完全对应关系，本领域技术人员无法确定权利要求1中限定的该范围内产品均能够达到实施例1中具体相关技术效果；其次，根据本申请实施例中相关实验数据，例如实施例2和3的催化剂均具有相同的铂负载比例以及铂钨比例，但是其结果显示甘油转化率分别为31.27%和83.37，再如实施例1和实施例12和实施例13，对于相同的催化剂，在不同的溶剂体系下，其甘油转化率也均有较大的差异，据此可以判断，复审请求人强调的甘油转化率与上述催化剂组成之间并没有一一对应关系。综上，目前并没有证据表明权利要求1的产品在甘油转化率方面表现出预料不到的技术效果。
综上，复审请求人的意见陈述不具有说服力。
基于以上事实和理由，合议组作出如下审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2017年11月6日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定,复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
郑重声明：本文版权归原作者所有，转载文章仅为传播更多信息之目的，如作者信息标记有误，请第一时间联系我们修改或删除，多谢。
