发明创造名称：卤代吡啶类化合物的脱卤降解方法
外观设计名称：
决定号：181104
决定日：2019-04-25
委内编号：1F257754
优先权日：
申请（专利）号：201510989705.5
申请日：2015-12-28
复审请求人：衢州学院
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：李雪莹
合议组组长：周子文
参审员：费嘉
国际分类号：C07D213/61,B01J23/63,B01J23/58
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：评价一项发明是否具备创造性时，应将其与最接近的现有技术比较以确定区别技术特征和实际解决的技术问题，然后考察现有技术整体上是否给出了将上述区别技术特征应用到该最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示。如果现有技术中存在这种启示，则该发明不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201510989705.5，名称为“卤代吡啶类化合物的脱卤降解方法”的发明专利申请（下称本申请）。申请人为衢州学院。本申请的申请日为2015年12月28日，公开日为2016年04月20日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年05月10日发出驳回决定，以权利要求1-5不具备专利法第22条第3款规定的创造性为由驳回了本申请。驳回决定所依据的文本为申请日提交的说明书摘要、说明书第1-25段；2018年01月12日提交的权利要求第1-5项。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 卤代吡啶类化合物的脱卤降解方法，其特征在于：采用卤代吡啶类化合物为原料，醇作为氢源，水作为溶剂，在负载型催化剂作用下，于常压、20-120℃下，反应3-10h，水相制氢原位脱卤降解卤代吡啶类化合物；所述卤代吡啶类化合物的吡啶环上至少含有一个F、Cl、Br或I取代基；所述负载型催化剂由活性组分和载体构成，所述活性组分由过渡金属与其他金属的混合物组成，所述过渡金属为Rh、Pd、Pt和Ni中的一种，所述其他金属为Se、Ca、Ba、La和Ce中的一种，所述载体为活性炭、硅藻土、沸石、γ-Al2O3、AlF3和MgO中的一种；
所述负载型催化剂的制备采用分步浸渍法，具体操作方法为： （1）将过渡金属无机盐等体积浸渍到载体上，浸渍过夜后，于100-150℃干燥3-6h，再于300-800℃焙烧5-10h，得到过渡金属-载体； （2）将其他金属的无机盐水溶液浸渍到步骤（1）所得过渡金属-载体上，浸渍2-4小时后，用NaOH调节溶液PH至8-10，继续搅拌浸渍过夜后用蒸馏水洗涤溶液至中性，再于100-150℃干燥3-6h，再于300-800℃焙烧5-10h即得所述负载型催化剂。
2. 如权利要求1所述的卤代吡啶类化合物的脱卤降解方法，其特征在于：所述过渡金属的质量为载体质量的1-10%，所述其他金属的质量为载体质量的1-10%，所述过渡金属与其他金属的质量比为1：1-3。
3. 如权利要求1-2任意一项所述的卤代吡啶类化合物的脱卤降解方法，其特征在于：所述负载型催化剂使用前需活化处理，所述活化处理具体步骤为将负载型催化剂于100-200℃下，置于H2气氛中活化1-8h。
4. 如权利要求1所述的卤代吡啶类化合物的脱卤降解方法，其特征在于：所述醇为甲醇、乙醇、异丙醇和丙三醇中的一种或几种。
5. 如权利要求1所述的卤代吡啶类化合物的脱卤降解方法，其特征在于：所述醇与卤代吡啶类化合物的投料摩尔比为200-1000:1，所述水的质量为卤代吡啶类化合物质量的50-150倍，所述负载型催化剂的质量为卤代吡啶类化合物质量的0.3-1倍。”
驳回决定认为，（1）权利要求1请求保护卤代吡啶类化合物脱卤降解的方法。对比文件1（CN1733729A，公开日为2006年02月15日）公开了2,6-二甲基-4-氯吡啶为原料脱卤制备2,4-二甲基吡啶的反应（参见对比文件1说明书第3页，第5页实施例5）。权利要求1与对比文件1相比，区别在于氢源、溶剂以及反应条件有所不同：权利要求1中氢源为醇水相制氢气再加氢脱卤，而对比文件1为直接通入氢气作为氢源。权利要求1相对于对比文件1实际解决的技术问题是：提供一种提高安全性的卤代吡啶脱卤方法。对比文件2（“基于脂肪醇为氢源的加氢反应体系的构建及诱发机制研究”，项益智，中国博士学位论文全文数据库 工程科技I辑，2012年第6期，公开日为2012年06月15）公开了脂肪醇和水通过原位供氢的方式作为有机物催化加氢的氢源，避免H2的直接使用，提高了生产操作的安全性，并具体公开了甲醇与水重整制氢后（CH3OH H2O→CO2 3H2）可在醇类溶剂中发生有机物的液相催化加氢反应过程，且二者工艺上匹配，该重整制氢和催化加氢反应可以使用相同的催化剂；并进一步公开该Pd/Lax-Al2O3作为此类催化剂，并具体公开了各种不同比例的上述催化剂（参见对比文件2第26-27、79页）；其进一步公开水相重整制氢催化剂活性金属可以是第VIII族过渡金属，如Ni、Pd、Pt、Rh，载体可以是活性炭、Al2O3等（参见对比文件2第13-15页）。其催化剂的制备方法：La修饰的Pd/Al2O3催化剂采用分布浸渍法制备，将一定量的La(NO3).6HNO3等体积浸渍到Al2O3上，浸渍过夜后在383K下干燥5h，573K下焙烧5h获得La-Al2O3（控制La/Pd的摩尔比为0.05-5），接着将一定浓度的H2PdCl4水溶液浸渍到La-Al2O3上（Pd负载量为3wt%），浸渍2h后用氢氧化钠调节溶液pH值到8-10，继续搅拌浸渍过夜后用蒸馏水洗涤溶液至中性，再在383K下干燥5h，553K下焙烧5h（参见对比文件2第78页）。由此可见，对比文件2已经给出了可采用醇水原位制氢替代直接通入氢气，相比传统氢气作为氢源具有更好的安全性、制氢和催化加氢反应可以使用相同催化剂的技术启示。在此基础上，为了提高氢化脱卤反应的安全性，本领域技术人员能够想到采用醇的水相重整制氢替代直接通入氢气，而不通入氢气时采用常压进行反应也是可知的，在对比文件2公开的催化剂基础上，其也能够选择性质相近载体、金属形成催化剂催化该加氢脱卤反应。对于催化剂的制备，对比文件2已经公开通过浸渍法将La无机盐、Pd无机盐分别负载至Al2O3上制备负载型催化剂。在此基础上，本领域技术人员能够结合对比文件2和本领域中常见的负载型催化剂制备的浸渍法相关手段，根据金属种类不同对负载顺序、温度、时间等进行调整和选择。另外，为了扩展反应的普适性，本领域技术人员有动机以对比文件1公开的反应为基础，选择更多的卤代吡啶进行反应，以制备得到更多的脱卤吡啶。因此，在对比文件1公开内容基础上结合对比文件2得到权利要求1请求保护的技术方案，对本领域技术人员来说而言是显而易见的，权利要求1不具备突出的实质性特点和显著的进步，不符合专利法第22条第3款规定的创造性。（2）对比文件2已经公开活化处理催化剂，对于具体参数， 本领域技术人员能够以对比文件2公开的参数为基础进行选择和调整。对比文件2公开水相重整制氢的原料可以是甲醇、丙三醇等（参见对比文件2第15页）。在对比文件公开的用量基础上，本领域技术人员也能够实际反应情况、通过本领域常规实验手段对其物料用量参数范围作出调整和优化。因此，在其引用的权利要求不具备创造性的基础上，权利要求2-5也不具备创造性。
申请人衢州学院（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年08月07日向国家知识产权局提出了复审请求，未修改申请文件。复审请求人认为：对比文件1和本申请的区别并非仅是还原剂的不同，在催化剂和反应条件上也存在明显的不同，二者属于完全不同的技术方案，并不具有可比性；对比文件2中的催化剂Pd/Lax-Al2O3与本申请中催化剂也存在明显的区别，在整体考虑本发明的技术方案的情况下可明确知晓，即使在对比文件1的基础上结合对比文件2也是不能得到本申请的技术方案的。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年08月27日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为，对比文件1为本申请最接近的现有技术，其与本申请也确实存在氢源不同的区别，而已知氢气作为氢源由于自身的物理化学性质，容易泄露并有爆炸危险，所以存在安全隐患，因而本申请相对于对比文件1实际解决的技术问题是提供一种提高安全性的卤代吡啶脱卤方法。而对比文件2明确公开可通过醇-水原位制氢气替代直接通入氢气，相比传统氢气作为氢源具有更好的安全性、制氢和催化加氢反应可以使用相同催化剂。对比文件2虽然在其第5.1章公开吡啶在脂肪醇水相重整条件下生成哌啶，但是基于公知常识可知，吡啶易被还原，在H2/Pt条件下即可使吡啶还原成为六氢吡啶（参见《有机化学》，张付丽，等，河南开封大学出版社，第202页，公开日：2010.01.31），通过上述反应可知，二者在不同氢源条件下均可进行相同反应，即脂肪醇水相重整制氢可对直接通入氢气进行替换。因此，对比文件2虽为结合文件，但其明确给出了可通过醇-水重整制氢代替直接通入氢气进行氢化反应的技术启示，且原位产生氢气在密封、常压下反应也是可知的。因而，为了提高氢化反应安全性，本领域技术人员有动机在对比文件2的启示下采用醇-水重整制氢替代直接通入。虽然本申请催化剂与对比文件1存在差异，但是对比文件2明确公开重整制氢和催化加氢反应可以使用相同的催化剂，其也公开该反应中催化剂的种类，同样是将Ni、Pd、Pt、Rh等过渡金属与其他金属如La通过浸渍法负载至活性炭、Al2O3等载体上，浸渍法也是本领域中获得负载型催化剂的常用方法，本领域技术人员有能力对具体浸渍参数进行选择和调整。因而结合对比文件1、2得到本申请的技术方案是显而易见的，采用醇-水重整制氢反应安全性提高等也是能够预期的，也无任何有说服力的理由说明本申请脱卤活性更好，即本申请也未取得预料不到的技术效果。因而坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年02月11 日向复审请求人发出复审通知书，指出：权利要求1所要求保护的制备方法与对比文件1相比，区别在于氢源、反应条件不同，主要在于权利要求1中氢源为醇水相制氢气再加氢脱卤，而对比文件1为直接通入氢气作为氢源。本申请权利要求1的技术方案实际解决的技术问题为克服H2为还原剂存在的安全性欠佳、设备投资大等缺陷。对比文件2已经给出了在包括C-X键氢解在内的催化加氢反应中，可采用醇水原位制氢替代直接通入氢气，相比传统氢气作为氢源具有更好的安全性、制氢和催化加氢反应可以使用相同催化剂的技术启示，同时教导了催化剂的选择和分步浸渍法的制备方法。在此基础上，为了提高氢化脱卤反应的安全性，本领域技术人员能够在对比文件2的教导下想到采用醇的水相重整制氢替代直接通入氢气，而不通入氢气时采用常压进行反应以及反应的温度和时间也是根据本领域的普通技术知识结合常规实验能够确定的。在对比文件2公开的催化剂基础上，本领域技术人员也能够选择性质相近的载体、金属形成催化剂催化该加氢脱卤反应，分步浸渍制备催化剂时过渡金属和其他金属的浸渍顺序也是本领域技术人员能够选择和调整的。因此，在对比文件1公开内容基础上结合对比文件2得到权利要求1请求保护的技术方案，对本领域技术人员来说而言是显而易见的，权利要求1不具备突出的实质性特点和显著的进步，不符合专利法第22条第3款规定的创造性。在其引用的权利要求不具备创造性的情形下，权利要求2-5不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
复审请求人于2019年03月26 日提交了意见陈述书，并提交了修改后的权利要求书（共3项），其中将原权利要求2和5的特征并入权利要求1，删除权利要求2和5，修改了其他权利要求的编号。复审请求人认为：（1）通过限定醇与卤代吡啶类化合物的投料摩尔比、水和负载型催化剂分别与卤代吡啶类化合物的质量比，保证了整个脱卤降解方法的顺利反应及反应完全，保证了醇类作氢源能完全替代传统的氢气催化还原方法，且水作为溶剂能更好保障反应的完整，负载型催化剂能充分作用于反应中，此为对比文件1和2中不具备的限定内容，保证了体系中不采用有机溶剂，减少了三废污染，具有环境友好、安全性高、选择性高、反应活性高的优点。（2）本发明限定载体、过渡金属、其他金属的组成，并进一步限定过渡金属、其他金属和载体三者间两两的质量关系。对比文件2中采用La金属的目的是增加制氢活性，与本发明中采用其他金属（Se、Ca、Ba、La和Ce中的一种）解决了卤代芳香化合物在脱卤过程中会产生卤化氢气体、易造成普通负载型催化剂中毒从而导致催化剂失效、降低催化效率的问题是不同的，基于此，本发明提出过渡金属与其他金属的质量比为1：1-3，La作为其他金属的一种，在本发明和对比文件2中的作用是不同的，其他金属和过渡金属的配比亦与对比文件2不同，并不认为对比文件2对此给出了技术启示。进一步地，本发明还限定了过渡金属、其他金属分别与载体间的质量关系，在其他金属的作用与对比文件2不同的前提下，这个质量配比是本发明特有的，对比文件1和2均未给出技术启示。
修改后的权利要求1如下：
“1. 卤代吡啶类化合物的脱卤降解方法，其特征在于：采用卤代吡啶类化合物为原料，醇作为氢源，水作为溶剂，在负载型催化剂作用下，于常压、20-120℃下，反应3-10h，水相制氢原位脱卤降解卤代吡啶类化合物；所述卤代吡啶类化合物的吡啶环上至少含有一个F、Cl、Br或I取代基，所述醇与卤代吡啶类化合物的投料摩尔比为200-1000:1，所述水的质量为卤代吡啶类化合物质量的50-150倍，所述负载型催化剂的质量为卤代吡啶类化合物质量的0.3-1倍；所述负载型催化剂由活性组分和载体构成，所述活性组分由过渡金属与其他金属的混合物组成，所述过渡金属为Rh、Pd、Pt和Ni中的一种，所述其他金属为Se、Ca、Ba、La和Ce中的一种，所述载体为活性炭、硅藻土、沸石、γ-Al2O3、AlF3和MgO中的一种，所述过渡金属的质量为载体质量的1-10%，所述其他金属的质量为载体质量的1-10%，所述过渡金属与其他金属的质量比为1：1-3；
所述负载型催化剂的制备采用分步浸渍法，具体操作方法为：
（1）将过渡金属无机盐等体积浸渍到载体上，浸渍过夜后，于100-150℃干燥3-6h，再于300-800℃焙烧5-10h，得到过渡金属-载体；
（2）将其他金属的无机盐水溶液浸渍到步骤（1）所得过渡金属-载体上，浸渍2-4小时后，用NaOH调节溶液PH至8-10，继续搅拌浸渍过夜后用蒸馏水洗涤溶液至中性，再于100-150℃干燥3-6h，再于300-800℃焙烧5-10h即得所述负载型催化剂。”
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
审查文本的认定
复审请求人于答复复审通知书时修改了权利要求书，其对申请文件的修改符合专利法第33条和专利法实施细则第61条第1款的规定。因此，本复审请求审查决定针对的文本是2019年03月26日提交的权利要求1-3项、申请日提交的说明书第1-25段和说明书摘要。
关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定，创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
评价一项发明是否具备创造性时，应将其与最接近的现有技术比较以确定区别技术特征和实际解决的技术问题，然后考察现有技术整体上是否给出了将上述区别技术特征应用到该最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示。如果现有技术中存在这种启示，则该发明不具备创造性。
1、就本申请而言，权利要求1请求保护卤代吡啶类化合物的脱卤降解方法。
对比文件1公开了2,6-二甲基-4-氯吡啶为原料脱卤制备2,4-二甲基吡啶的反应（参见对比文件1说明书第3页，第5页实施例5）：
。
对比文件1实施例5-10记载了产品2,6-二甲基吡啶的收率为23.6%-96.2%，产品纯度为93.7%-99.2%。
权利要求1所要求保护的制备方法与对比文件1公开的上述内容相比较，区别在于氢源、反应条件不同，主要在于权利要求1中氢源为醇水相制氢气再加氢脱卤，而对比文件1为直接通入氢气作为氢源。另外，权利要求1限定了催化剂中过渡金属与其他金属的用量、醇、水、催化剂、卤代吡啶类化合物的用量。
根据本申请说明书的记载，“使用H2为还原剂的催化加氢技术存在选择性、安全性欠佳等缺点，且需要独立的制氢、储氢或输氢设备，工艺流程长，设备投资大。为克服现有脱卤降解技术的不足，本发明提供了一种卤代吡啶类化合物的脱卤降解新方法。该方法不直接使用H2为还原剂，而是通过原位催化制取活性氢直接参与反应，具有较高脱卤选择性，而且还大大提高了生产操作的安全性。”（参见本申请说明书第0006-0007段）本申请记载了实施例1-3，其中记载了原料的转化率为100%，以及不同产物的选择性。
本申请权利要求1的技术方案实际解决的技术问题为克服H2为还原剂存在的安全性欠佳、设备投资大等缺陷。
对比文件2公开了催化加氢反应根据官能团的种类主要包括八类，其中包括(8)氢解脱氧、脱氯、脱硫、脱氮，并指出“氢解是指在加氢过程中碳氧键、碳氮键或碳卤键发生断裂的反应过程。含卤原子的碳氢化合物，特别是多氯芳烃是各类废液中的主要污染物。利用催化氢解的方法脱卤可以降低有机物的毒性。C-X键氢解的难易程度取决于卤原子的类型、其它官能团种类、催化剂及反应条件。对于卤原子，氢解的难易程度按照I>Br>C1>F顺序递减。”（参见对比文件2第2、7页）对比文件2公开了催化加氢使用氢气作为氢源，需要专门的制氢、储氢和输氢等设备，存在着生产操作的安全性问题。脂肪醇和水还可能通过原位供氢的方式作为有机物催化加氢的氢源(通过这种氢源种类及供氢方式的调变可以改变H原子在催化剂上的吸脱附性能，如吸附量、吸附形态和吸附位能等，从而为一些特殊有机物的选择性加氢提供了可能)，避免了H2的直接使用，提高了生产操作的安全性。此外，由于水在反应体系中和脂肪醇共同作为溶剂，减少了醇类溶剂的使用量；若使用生物质的乙醇或甲醇作为上述的氢源时，还可以避免CO2的净排放。（参见对比文件2第24-26页）。对比文件2公开了以生物质衍生物(小分子醇，如生物质甲醇/乙醇/甘油)为原料的制氢过程产生的H2量(~7%)即能得到很好的满足精细化学品生产对H2的需求（参见对比文件2第12页）。
为此，对比文件2具体公开了水相重整制氢技术，包括使用的催化剂的选择，活性金属可以是第VIII族过渡金属，如Ni、Pd、Pt、Rh，载体可以是活性炭、Al2O3、SiO2等（参见对比文件2第13-15页）。甲醇与水重整制氢后（CH3OH H2O→CO2 3H2）可在醇类溶剂中发生有机物的液相催化加氢反应过程，且二者工艺上匹配，该重整制氢和催化加氢反应可以使用相同的催化剂；并进一步公开Pd/Lax-Al2O3作为此类催化剂，并具体公开了各种不同比例的上述催化剂（参见对比文件2第26-27、79页）。同时，对比文件2还公开了“La修饰的Pd/Al2O3催化剂采用分步浸渍法制备，将一定量的La(NO3)6H2O。等体积浸渍到Al2O3(80-120目，淄博博洋化工有限公司)上，浸渍过夜后在383 K下干燥5h, 573 K下焙烧5h获得La-Al2O3(控制La/Pd的摩尔比为0.055)。接着将一定浓度的H2PdCl4水溶液浸渍到La-Al2O3上(Pd负载量为3 wt%)，浸渍2h后用NaOH调节溶液pH值到8-10，继续搅拌浸渍过夜后用蒸馏水洗涤溶液至中性。再在383 K下干燥5h, 533 K下焙烧5h。不同La添加量的Pd/La-Al2O3催化剂记为Pd/Lax-Al2O3(x表示La/Pd的摩尔比)。”（参见对比文件2第75页）
合议组认为，对比文件2已经给出了在包括C-X键氢解在内的催化加氢反应中，可采用醇水原位制氢替代直接通入氢气，相比传统氢气作为氢源具有更好的安全性、制氢和催化加氢反应可以使用相同催化剂的技术启示，同时教导了催化剂的选择和分步浸渍法的制备方法。在此基础上，为了提高氢化脱卤反应的安全性，本领域技术人员能够在对比文件2的教导下想到采用醇的水相重整制氢替代直接通入氢气，而不通入氢气时采用常压进行反应以及反应的温度和时间也是根据本领域的普通技术知识结合常规实验能够确定的。在对比文件2公开的催化剂基础上，本领域技术人员也能够选择性质相近的载体、金属形成催化剂催化该加氢脱卤反应，分步浸渍制备催化剂时过渡金属和其他金属的浸渍顺序也是本领域技术人员能够选择和调整的。
对比文件2教导了La与Pd的不同摩尔比和相应的物理化学性质，本领域技术人员能够在对比文件2的教导下经过常规实验确定过渡金属与其他金属的用量，也能够实际反应情况、通过本领域常规实验手段对其物料用量参数范围作出调整和优化。
因此，在对比文件1公开内容基础上结合对比文件2得到权利要求1请求保护的技术方案，对本领域技术人员来说而言是显而易见的，权利要求1不具备突出的实质性特点和显著的进步，不符合专利法第22条第3款规定的创造性。
2、从属权利要求2限定催化剂使用前的活化处理。对比文件2公开了La修饰的Pd/Al2O3催化剂在反应前，在553 K(升温速率3 K.min-1)温度下和30 mL.min-1的H2流速下原位还原2 h（参见对比文件2第78页）。在其引用的权利要求不具备创造性的情形下，权利要求2具备专利法第22条第3款规定的创造性。
4、从属权利要求3限定醇的种类，对比文件2公开了生物质衍生物(小分子醇，如生物质甲醇/乙醇/甘油）)，在其引用的权利要求不具备创造性的情形下，权利要求3具备专利法第22条第3款规定的创造性。
5、对复审请求人相关意见（见案由部分）的评述
合议组认为，发明是否具备创造性，应当基于所属技术领域的技术人员的知识和能力进行评价。本领域技术人员知晓申请日之前发明所属技术领域所有的普通技术知识，能够获知本申请申请日之前的所有现有技术，并且具备在现有技术基础上进行合乎逻辑地分析推理和常规实验的能力。这就使得本领域技术人员不仅能够按照现有技术明确公开的技术方案实施，还能在技术问题的指引下去不同现有技术中寻找解决技术问题的技术手段，从而能够结合不同现有技术的技术教导。就本申请而言，本领域技术人员为了解决对比文件1中使用氢气作为氢源带来的安全性等问题，会在该技术问题的指引下去其他现有技术中寻找解决该问题的技术手段，而对比文件2正是为了解决相应的技术问题，提出了使用醇水原位制氢替代直接通入氢气的解决方案，并具体公开了其中使用的催化剂及其制备方法。在此情形下，本领域技术人员具备将对比文件1和2结合的基础，并由此能显而易见地获得本申请请求保护的技术方案。
复审请求人认为，本申请限定的“醇与卤代吡啶类化合物的投料摩尔比、水和负载型催化剂分别与卤代吡啶类化合物的质量比”保证了整个脱卤降解方法的顺利反应及反应完全，保证了醇类作氢源能完全替代传统的氢气催化还原方法，且水作为溶剂能更好保障反应的完整，负载型催化剂能充分作用于反应中，保证了体系中不采用有机溶剂，减少了三废污染，具有环境友好、安全性高、选择性高、反应活性高的优点。
对此，合议组认为，本申请说明书中并没有记载相关信息说明和证明“醇与卤代吡啶类化合物的投料摩尔比、水和负载型催化剂分别与卤代吡啶类化合物的质量比”是保证“整个脱卤降解方法的顺利反应及反应完全，保证了醇类作氢源能完全替代传统的氢气催化还原方法”的关键因素，或者不使用本申请限定范围内的投料比无法实现脱卤降解反应的顺利反应和反应完全，以及无法保证醇类作氢源完全替代传统的氢气催化还原方法。在此情形下，本申请限定的上述投料比仅仅是本领域技术人员根据实际反应情况、通过本领域常规实验手段对其物料用量参数范围作出调整和优化，所得到的一种结果。此外，对比文件2中同样教导了水作为溶剂，因而同样能够取得相应的“负载型催化剂能充分作用于反应、减少三废污染、环境友好”等优点。
复审请求人认为，对比文件2中采用La金属的目的是增加制氢活性，与本发明中采用其他金属（Se、Ca、Ba、La和Ce中的一种）解决了卤代芳香化合物在脱卤过程中会产生卤化氢气体、易造成普通负载型催化剂中毒从而导致催化剂失效、降低催化效率的问题是不同的。
对此，合议组认为，对比文件2公开的催化剂Pd/Lax-Al2O3，同样有过渡金属Pd和金属La，负载在载体Al2O3上，并非如复审请求人所述“与本申请的载体存在明显区别”，这两种催化剂之间的相似性也不会因为本申请将“Pd”和“La”区分为“过渡金属”和“其他金属”而改变。只要是催化剂相同或近似，其在水相重整制氢过程中所起的作用或者所解决的问题是相同的。本申请也没有给出任何证据来证明只有本申请配比下的催化剂才能解决“卤代芳香化合物在脱卤过程中会产生卤化氢气体、易造成普通负载型催化剂中毒从而导致催化剂失效、降低催化效率”的技术问题，或者证明不使用本申请权利要求1限定范围内的配比将会出现催化剂中毒失效的问题。在此情形下，鉴于对比文件2教导了La与Pd的不同摩尔比和相应的物理化学性质，本领域技术人员能够在对比文件2的教导下经过常规实验确定过渡金属与其他金属的用量，本申请限定的内容仅仅是本领域技术人员能力范围内调整后的一种结果。
基于上述事实和理由，合议组作出如下复审请求审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年05月10日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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